金、鈀-介孔碳及聚乙炔修飾鈀基MOFs材料的研究.pdf

1、催化劑是工業(yè)生產(chǎn)和科學(xué)研究的重要內(nèi)容，對(duì)于納米催化而言，催化劑的穩(wěn)定性以及可接觸性是影響其在各個(gè)催化體系應(yīng)用的重要因素。從這兩個(gè)角度出發(fā)，本文設(shè)計(jì)了兩種新型負(fù)載型貴金屬納米催化劑，旨在得到穩(wěn)定性良好、可接觸性良好的模型催化劑。
　　多孔碳是高溫催化劑載體的優(yōu)選對(duì)象，本文結(jié)合膠體納米顆粒的組裝工藝，通過(guò)組裝多成分（氧化鐵、貴金屬）的三維有序膠體球，在惰性氣氛下對(duì)膠體球進(jìn)行碳化處理，膠體納米顆粒單體表面的有機(jī)活性劑將原位地碳化成介孔的

2、結(jié)構(gòu)，再通過(guò)鹽酸的選擇性刻蝕作用除去氧化鐵納米顆粒，最終得到分散性良好的耐高溫的負(fù)載型貴金屬納米催化劑。所制備的三維有序介孔碳具有1461.0653 m2·g-1超高比表面，介孔尺寸大小7.5 nm，為可以耐受1000℃的高溫而不發(fā)生明顯的結(jié)構(gòu)坍縮現(xiàn)象;由于三維有序介孔碳的空間限域作用，所制備的金負(fù)載的三維有序介孔碳納米催化劑能夠經(jīng)受800℃的高溫而未發(fā)生明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象，而良好的介孔結(jié)構(gòu)同時(shí)保證了該負(fù)載型催化劑在催化反應(yīng)體系中良好的可接

3、觸性;該設(shè)計(jì)路線(xiàn)同時(shí)適用于其他貴金屬催化劑，如我們將之推廣至鈀基的負(fù)載型高溫催化劑。
　　用乙炔處理鈀負(fù)載的ZIF-67表面，利用鈀對(duì)乙炔良好的加聚作用，在其表面包覆了聚乙炔層。該疏水性的聚乙炔膜提高了鈀催化劑的可接觸性，同時(shí)也提高了ZIF-67表面的水穩(wěn)定性，經(jīng)水的刻蝕作用最終得到空心結(jié)構(gòu)的鈀基負(fù)載型催化劑。聚乙炔膜的引入不僅使得催化劑的水穩(wěn)定性極大提高，研究結(jié)果表明，本課題所制備的空心結(jié)構(gòu)能夠在沸水中穩(wěn)定存在;同時(shí)在催化性能上