高效光催化材料的設(shè)計及其在光解水制氫中的應(yīng)用.pdf

1、能源危機和環(huán)境惡化是當前人類社會所面臨的兩個重大問題，利用可再生資源制備清潔無污染、并可持續(xù)利用的新能源是解決上述問題的有效途徑之一。氫能被學(xué)者認為是21世紀最有潛力的替代能源。在眾多的制氫方法中，利用太陽能光催化分解水制氫技術(shù)因其能直接利用太陽能且體系簡單，日益受到廣泛關(guān)注。因此，光解水制氫的關(guān)鍵是研究設(shè)計高效的光催化材料。
　　本文針對光催化領(lǐng)域存在的問題，設(shè)計了幾種高效的光催化材料，主要包括C60-CdS/TiO2，(C60

2、-RGO)/CdS，TiO2/SiO2以及TiN材料，通過XRD，TEM，BET，XPS，PL熒光光譜和UV-vis漫反射吸收光譜等對不同樣品材料進行了表征，并測試了其光解水制氫性能。主要分為以下四個部分:
　　(1)用溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝和離子交換方法制備了C60植入介孔CdS/TiO2孔道內(nèi)的光催化劑材料(C60-CdS/TiO2)。采用XRD，TEM，BET，XPS等手段對催化劑材料進行了表征。以Na2S-Na2SO3體系為犧

3、牲劑，考察了催化劑材料在可見光（λ=420nm的LED燈為可見光光源）照射下的光解水制氫活性。結(jié)果表明，制備的C60-CdS/TiO2復(fù)合型光催化劑材料較CdS/TiO2具有較高的制氫活性和穩(wěn)定性，主要原因可以歸結(jié)為C60優(yōu)異的電子傳導(dǎo)作用以及材料介孔結(jié)構(gòu)的傳質(zhì)性能。當C60含量為0.5wt.％時，催化劑材料活性最高。
　　(2)采用溶劑熱法，將CdS納米棒負載到C60修飾的GO片層，得到(C60-RGO)/CdS光催化材料。在可

4、見光(λ=420nm)照射下，以甲醇為犧牲劑，考察了不同碳材料(C60，GO，C60-GO)修飾的CdS納米棒的光解水制氫性能。研究結(jié)果表明，C60修飾的石墨烯能夠有效的增強CdS納米棒的光解水制氫活性以及光穩(wěn)定性。由于C60加速光生電子的快速轉(zhuǎn)移以及石墨烯具有高比表面積，對反應(yīng)物分子有較強的吸附，這兩方面的原因，能夠大大提高產(chǎn)氫效率。
　　(3)采用孔道內(nèi)水解的方法，水解鈦酸四丁酯，把二氧化鈦負載在泡沫型氧化硅的孔道內(nèi)，制備出量

5、子點TiO2負載SiO2光催化劑材料。通過一系列表征，可以得出負載體SiO2材料為大孔徑泡沫狀結(jié)構(gòu)，TiO2在5nm以下，為量子點尺寸，且均勻分散于泡沫SiO2孔道內(nèi)部。實驗結(jié)果表明，高溫(900℃)焙燒下，TiO2晶型不變?nèi)阅鼙３咒J鈦礦結(jié)構(gòu)，且晶粒尺寸增大不明顯，保持在5-8nm，突出顯示了泡沫氧化硅材料的三維熱穩(wěn)定性，阻止了催化劑顆粒的團聚。在TiO2負載量達到60mol％時，仍能顯示出較好的光解水制氫活性，體現(xiàn)了泡沫型氧化硅材料的