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1、Y“/70638飯旦大學(xué)碩士學(xué)位論文學(xué)校代碼學(xué)號(hào)甲烷和二氧化碳在分子篩負(fù)載銠催化劑上的活化和反應(yīng)研究院系(所):化學(xué)系專(zhuān)業(yè):姓名:指導(dǎo)教師:完成日期:物理化學(xué)錢(qián)林平賀鶴勇教授2005年5月22日1024602202203復(fù)旦大學(xué)碩士掌位論文AbstractItisachallengingprojectintheC1chemistryfortheconversionofmethaneandcarbondioxideintovaluable
2、productsMethaneandcarbondioxidearebothgreenhousegasandverydifficulttobeactivatediochemicalreactionsConversionofmethaneandcarbondioxideintosynthesisgasisaneffectivewayofthefunctionalizationofbothgasesHoweverthereactionreq
3、uireshightemperatureManyeffectshavebeenpaidinthestudyofhighlyeffectivecatalystsRecentyears,cortvarsionofmethaneandcarbondioxideundermildconditionsintooxygenatedproductsgivesanewwayfortheutilizationofbothgasesTheresearchi
4、nthisthesishasbeenconcentratedonthestudyofactivationofmethaneandcarbondioxideundermildconditionsbyinsitusolidstateNMRandIRspectroscopiesandthestudyofthedryreformingreactionofmethaneandcarbondioxideThemajorresultsarethefe
5、llows(1)Carbonexchangebetweenmethaneandcarbondioxidewasfoundundermildconditions(300。C)over2%RNHBEAthroughtheinvestigationofthereactionof”CH4andC02ThesimilarphenomenonwasalsofoundinthesystemofCH4and”C02Theresultsprovethat
6、thecarbonexchangereactionisreversibleTheequilibriumconstantequalstoca1如situFTIRwasfurtherusedtostudythecarbonexchangereactionandallintermediate,HnCO,wasfoundAreactionmechanismwasproposed(2)Thedryreformingofmethaneandcarb
7、ondioxideintosynthesisgaswasstudiedathi∞temperature(850。C)overHBEAsupportedRhcatalystTheyieldofCOreaches82%over2%Rh小BEAWithincreasingoftherhodiumcontent,theyieldofcarbonmonoxideincreasesAlso,theRh/HBEAcatalystexhibitshig
8、hcatalyticandstructuralstabilities(3)TheeffectofsupportwasinvestigatedinthedryreformingofmethaneandcarbondioxideintosynthesisgasAtthesamereactionconditiontheyieldsofcarbonmonoxideoverbothRNHBEAandRh/H—ZSM5weresimilar(ca8
9、0%)andthatoverRh/SBA15wasabove92%AlthoughtheaciditystrengthofSBA15ismuchweakerthanthoseforHBEAandH—ZSM5thehighyieldofcarbonmonoxideoverSBA15supportedcatalystindicatesthattheactivityofcatalystonreformingreactionisnotdirec
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