CO-Pt納米結(jié)構(gòu)表面吸附體系紅外光譜性質(zhì)的機(jī)理研究.pdf

1、本文以CO-Pt化學(xué)吸附體系為例，從體系中粒子間以及粒子與外場(chǎng)間的相互作用關(guān)系研究了體系極化率、相互作用能、能量轉(zhuǎn)移等問(wèn)題。指出這些相互作用的變化將引起吸附分子極化率、覆蓋度、紅外譜線等的變化。理論計(jì)算結(jié)果表明，金屬吸附表面的納米結(jié)構(gòu)將導(dǎo)致分子紅外吸收譜線性質(zhì)的變化，產(chǎn)生異常紅外效應(yīng)。本文重點(diǎn)分析了CO-Pt吸附體系分子間及分子與表面局域電場(chǎng)的相互作用的形式，計(jì)算了等效偶極子的極化率、納米結(jié)構(gòu)金屬表面的納米顆粒附近的局域電場(chǎng)、吸附分子的

2、空間分布、紅外振動(dòng)譜線等。本文的主要貢獻(xiàn)歸納如下：(1)研究吸附體系的分子勢(shì)能函數(shù)，應(yīng)用嵌入能原子方法，建立了體系模型，分析CO-Pt吸附體系多粒子間的相互作用對(duì)CO和Pt原子的作用，對(duì)不同情況選取合適的相互作用勢(shì)能函數(shù)，并給予計(jì)算。(2)基于電子-空穴衰減機(jī)理，討論了吸附體系分子的極化率受粒子間相互作用的影響，并由體系的極化率計(jì)算得出紅外吸收譜線線型，模擬了異常紅外效應(yīng)。(3)基于經(jīng)典電磁場(chǎng)理論，建立納米結(jié)構(gòu)金屬表面的物理模型，理論推

3、導(dǎo)并計(jì)算金屬表面附近的局域電場(chǎng)，分析局域電場(chǎng)的性質(zhì)，并求出局域電場(chǎng)與CO的相互作用。(4)綜合各種相互作用，用Monte-Carlo方法模擬得出納米小球表面上CO分子的穩(wěn)定分布形態(tài)。分析了CO分子的分布的對(duì)稱(chēng)性和覆蓋范圍及納米小球間的相互影響。得出金屬納米顆粒結(jié)構(gòu)使得CO分子在顆粒表面上凝聚，而且顆粒半徑的減小使CO分子凝聚度增加的重要結(jié)論。(5)從理論計(jì)算上解釋了異常紅外效應(yīng)的物理本質(zhì)。Pt納米顆粒表面上CO分子分布密集，導(dǎo)致內(nèi)部電場(chǎng)