H2O2-H2O體系中堿處理ZSM-5催化氧化甲苯衍生物反應(yīng)的研究.pdf

1、ZSM-5分子篩具有良好的水熱穩(wěn)定性、適宜的酸性分布、規(guī)整的孔道結(jié)構(gòu)特征，已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于石油化工領(lǐng)域。但ZSM-5分子篩孔道較狹窄，制約著反應(yīng)中大分子反應(yīng)物和產(chǎn)物的傳質(zhì)。而具有較大比表面積和孔徑的介孔分子篩，雖然提高了反應(yīng)物和產(chǎn)物的擴(kuò)散性能，但其熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性差、酸性低，導(dǎo)致工業(yè)應(yīng)用受到限制。因此，具有微孔-介孔雙孔分布的微孔-介孔分子篩，以其良好的穩(wěn)定性、可調(diào)控的孔徑和酸性，自問世以來就備受關(guān)注。
　　堿改性后處理是制備

2、微孔-介孔分子篩的一種常用方法。該方法是通過從分子篩骨架選擇性脫除硅原子而在分子篩中引入介孔和大孔。
　　H2O2是一種典型的綠色氧化劑，其最大的優(yōu)點(diǎn)是在氧化反應(yīng)后變成了水，無有害殘留。而且H2O2參與的液相氧化反應(yīng)一般在較低的溫度下進(jìn)行，反應(yīng)條件溫和、安全。目前，制備開發(fā)更加有效的催化劑是雙氧水氧化法的研究熱點(diǎn)之一。
　　本文采用NaOH溶液對(duì)ZSM-5分子篩進(jìn)行改性，在保持原先特有的微孔體系不被完全破壞的情況下，制備了一

3、種具有介孔-微孔孔道分布的ZSM-5分子篩。同時(shí)，以XRD、SEM、NH3-TPD、IR、ACP-AES和等溫N2吸附-脫附方法對(duì)改性前后的催化劑進(jìn)行表征。本文考察了以堿處理的ZSM-5為催化劑，在H2O2/H2O體系中催化氧化乙苯、1-苯乙醇、2-苯乙醇等甲苯衍生物，并探究溫度、催化劑用量、氧化劑用量和反應(yīng)時(shí)間等因素對(duì)相應(yīng)反應(yīng)活性的影響。
　　結(jié)果表明，通過堿處理后的ZSM-5分子篩在保持其微孔骨架結(jié)構(gòu)不被破壞的同時(shí)，調(diào)變了介孔