二維BC2N材料的第一性原理研究.pdf

1、二維材料由于尺寸受限效應(yīng)，表現(xiàn)出很多不同于傳統(tǒng)的三維體材料的優(yōu)異的電學(xué)、光學(xué)、力學(xué)等性能，在晶體管、傳感器和能源存儲(chǔ)等領(lǐng)域有潛在的應(yīng)用。石墨烯和二維六方氮化硼是兩種研究最廣泛的二維材料，二者結(jié)構(gòu)非常相似，但性質(zhì)尤其是電學(xué)特性相差甚遠(yuǎn)。石墨烯具有極高的電子遷移率和優(yōu)良的導(dǎo)電性，但帶隙為零，限制了其在電子器件方面的應(yīng)用。六方氮化硼具有良好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，但帶隙太大，在實(shí)際應(yīng)用中不方便調(diào)制。新型二維硼碳氮材料結(jié)合了兩者優(yōu)異的性能，性質(zhì)

2、介于兩者之間，可以更好地應(yīng)用于納米光電器件等領(lǐng)域。
　　本文通過(guò)基于密度泛函理論的第一性原理方法，計(jì)算研究了16種不同結(jié)構(gòu)單層BC2N的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、電子結(jié)構(gòu)、光學(xué)和彈性性質(zhì)，同時(shí)還探討了應(yīng)力和空位缺陷對(duì)單層BC2N電子結(jié)構(gòu)的影響，為二維BC2N材料的實(shí)驗(yàn)探究和潛在應(yīng)用提供可靠的理論依據(jù)。
　　通過(guò)對(duì)16種單層BC2N的結(jié)構(gòu)進(jìn)行計(jì)算，我們研究了單層BC2N的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與原子排布、所含化學(xué)鍵的種類及數(shù)目的關(guān)系。結(jié)果表明，含有C-

3、C鍵和B-N鍵最多的單層BC2N結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定，而含有N-N鍵和B-B鍵較多的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性較差。對(duì)BC2N的電子性質(zhì)及其影響因素進(jìn)行了計(jì)算研究，結(jié)果表明：除對(duì)稱性最高的結(jié)構(gòu)A顯示半金屬性外，其他BC2N結(jié)構(gòu)均為半導(dǎo)體，且?guī)兜拇笮『托再|(zhì)不同，說(shuō)明原子排布對(duì)BC2N的電子性質(zhì)有很大的影響。BC2N為sp2雜化，體現(xiàn)較強(qiáng)的共價(jià)鍵特性。通過(guò)改變外部應(yīng)力研究應(yīng)力對(duì)單層BC2N的電子性質(zhì)的影響，發(fā)現(xiàn)應(yīng)力可以有效調(diào)制單層BC2N的帶隙大小，且不改變帶隙的

4、直接或者間接特性。通過(guò)研究四種不同的單空位缺陷對(duì)最穩(wěn)定的單層BC2N的結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)的影響，我們發(fā)現(xiàn)空位缺陷的引入將導(dǎo)致體系帶隙降低。
　　基于復(fù)介電函數(shù)，我們分別計(jì)算了二維BC2N材料的吸收率、反射率、復(fù)折射率、復(fù)光電導(dǎo)率和損失函數(shù)等光學(xué)性質(zhì)。結(jié)合BC2N四種結(jié)構(gòu)的電子結(jié)構(gòu)，我們發(fā)現(xiàn)介電函數(shù)虛部峰主要是由C-2p與B-2p軌道的電子占據(jù)態(tài)到非占據(jù)態(tài)的帶間躍遷引起的。介電常數(shù)的結(jié)果顯示，由于材料維度的降低，電子躍遷引起的電子-空穴

5、作用導(dǎo)致了激子的形成。研究BC2N的吸收光譜、折射率及能量損失譜發(fā)現(xiàn)，BC2N在紫外光波段有較高的吸收系數(shù)、折射率和較強(qiáng)的能量損失峰。反射率和復(fù)光電導(dǎo)率的計(jì)算結(jié)果表明，BC2N的反射率較低，光電導(dǎo)率的實(shí)部在能量較低的可見(jiàn)光區(qū)和能量較高的紫外光區(qū)內(nèi)趨于零。
　　通過(guò)計(jì)算 BC2N的二維彈性常數(shù)、彈性模量和泊松比，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，BC2N多數(shù)構(gòu)型的彈性模量介于石墨烯和六角氮化硼之間，因此得到了與預(yù)期一致的介于石墨烯和六角氮化硼之間的力學(xué)性能