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文檔簡介
1、熒光探針具有靈敏度高、選擇性好、簡單易行、成本低等優(yōu)勢,被廣泛地應用于生物醫(yī)學領域的研究。量子點(QDs)具有眾多獨特的光物理特性,如寬譜帶吸收、窄譜帶發(fā)射、發(fā)射峰連續(xù)可調以及優(yōu)良的抗光漂白性。因此,量子點熒光探針的設計及其在生物醫(yī)學領域中的應用成為近年來研究的熱點。金屬離子特別是重金屬離子與生態(tài)環(huán)境和人體健康密切相關,其中Pb2+會對人體的腎臟、肝臟、中樞神經系統(tǒng)和心血管系統(tǒng)產生損傷,對兒童智力的影響尤為顯著。本論文以適配體-磷化銦/
2、硫化鋅量子點@氧化石墨烯(aptamer-InP/ZnS@GO)熒光探針為基礎,設計了單色和比率兩種熒光探針,實現(xiàn)了對Pb2+的高靈敏檢測。論文的主要研究內容如下:
1.基于一鍋法制備了橙色的磷化銦/硫化鋅(InP/ZnS)量子點,利用反向微乳液法合成了綠色的量子點/二氧化硅(gQD/SiO2)納米熒光材料,并通過表面改性在二氧化硅表面修飾上氨基。兩種量子點均具有優(yōu)異的光學性能和抗環(huán)境干擾能力,為熒光探針的設計及應用打下了良好
3、的基礎。
2.利用InP/ZnS量子點作為熒光團,氧化石墨烯(GO)作為猝滅劑,適配體(aptamer)作為識別分子,構建了一種新型的復合納米熒光探針,實現(xiàn)了對Pb2+的高靈敏檢測。巰基修飾的aptamer作為Pb2+的識別分子與InP/ZnS量子點通過共價鍵進行連接,單鏈的aptamer還可以通過與GO之間的π-π堆積作用拉近熒光團與猝滅劑之間的距離,兩者通過納米金屬表面能量轉移(NSET)作用導致量子點熒光猝滅。Aptam
4、er與Pb2+特異性結合后,單鏈DNA轉化為G4鏈體結構,量子點與GO之間的NSET效率降低,以致量子點的熒光恢復,利用熒光“off-on”的方式實現(xiàn)了Pb2+的定量檢測,檢測限可以達到10pM。
3.基于aptamer-InP/ZnS@GO熒光探針體系,利用綠色的包硅量子點(gQD/SiO2)對GO進行修飾,構建了一種新型的雙發(fā)射比率熒光探針,實現(xiàn)了對Pb2+的比率熒光檢測。帶正電的gQD/SiO2通過靜電作用吸附在帶負電的
5、GO邊緣,再與aptamer-InP/ZnS通過π-π堆積作用進行組裝,構建了aptamer-InP/ZnS@GO@gQD/SiO2復合納米熒光探針。同樣的,aptamer與Pb2+特異性結合后,單鏈DNA轉化為G4鏈體結構,InP/ZnS量子點與GO之間的NSET效率降低,量子點熒光逐漸增強,而gQD/SiO2的熒光保持不變,所以比率熒光強度I585/I525也線性增加,根據測得的比率熒光強度的變化,從而能夠定量的確定不同水溶液中Pb
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