1116.負載貴金屬納米顆粒微球制備及催化性能研究

1、專業(yè)學位碩士學位論文負載貴金屬納米顆粒微球制備及催化性能研究PreparationandCatalyticPerforOmanceofsupportednoblemetalNanospheres學31307062大連理工大學DalianUniversityofTechnology大連理工大學專業(yè)學位碩士學位論文摘要負載貴金屬顆粒微球能夠很好的綜合貴金屬催化劑獨特的物化性能以及顆粒微球載體的優(yōu)勢，因此賦予了負載貴金屬顆粒微球較多新的優(yōu)異性

2、能：貴金屬活性組分高度分散，活性催化組分與載體之間的強相互作用，材料良好的的化學以及催化穩(wěn)定性能，成本低廉等，因此在環(huán)境保護，石油化工，新能源等領域具有較高的應用價值。本論文主要用氣溶膠一步法合成負載貴金屬催化劑的多孔微球并考察了它們的液相反應催化性能，主要研究內(nèi)容如下：本論文采用氣溶膠一步法合成了Fe304@CSi02磁性核殼微球，其中Fe304為核，殼層為C—si02結構，將該核殼微球作為模板合成Fe304@CSi02@RFCOOH

3、顆粒微球，(RFCOOH：樹脂)，隨后經(jīng)高溫石墨化、NaOH腐蝕等階段得到最終產(chǎn)品C—C@Fe304磁性多孔微球，并且在該反應過程中，模板Fe304⑦CSi02核殼微球的Fe304核分裂成更小粒徑并均勻分散到C—C@Fe304顆粒微球的外層介孔碳中，因此該微球的磁性得到很大的增強(磁性強度由24emu／g增大到110emu／g)，提高近四倍之多。CC@Fe304顆粒微球可作為Pt的理想載體，則得到可回收再利用的C—C@Fe304一Pt磁

4、性微球，并探究了該微球催化還原對硝基苯酚(4一NP)至對氨基苯酚(4AP)的性能。結果發(fā)現(xiàn)CC@Fe304Pt微球催化還原4NP性能優(yōu)異，并且可通過外加磁場可將CC@Fe304Pt微球?qū)崿F(xiàn)快速有效回收，同時5次循環(huán)反應后微球催化效率仍達99％以上。為了繼續(xù)體現(xiàn)用氣溶膠法制備負載貴金屬顆粒微球的優(yōu)勢，采用一步水熱法合成出粒徑均勻、分散性好的M@RFCOOH(M：Pt、Au或者Au／Pt合金)納米微球，其中顆粒微球的粒徑和貴金屬納米顆粒的組

5、分可以調(diào)控，然后以M@RFCOOH微球為模板利用氣溶膠一步法將貴金屬顆粒嵌入介孔二氧化硅微球載體中，隨后煅燒去掉樹脂，最終得到M@Si02顆粒微球，并研究了其催化還原4NP的性能。結果發(fā)現(xiàn)形成貴金屬核殼結構的Au／Pt@Si02，Pt@Si02微球的催化性能為其他微球的914倍，并且5次循環(huán)反應后核殼結構的貴金屬活性組分以及高度有序的二氧化硅介孔保存完整，顯現(xiàn)出其優(yōu)異的催化穩(wěn)定性。為了進一步拓展負載貴金屬顆粒微球催化液相反應的范圍，采用

6、水熱法制各出粒徑均勻的RFCOOH微球，然后以該微球為載體，通過浸漬還原法得到RFCOOHPt微球。該顆粒微球用來催化氨硼烷(AB)水解，結果表明：RFCOOHPt微球催化AB水解性能優(yōu)異，其中在30℃下RFCOOHPt(6mLK2PtCl6)微球在約80s的時間內(nèi)催化10mL35mg／mL的AB溶液水解徹底，測得還原反應活化能E。為3788kJ／moI。微球經(jīng)過5次循環(huán)后，其催化性能沒有衰減。關鍵詞：氣溶膠；負載貴金屬顆粒微球；還原對