聚魯米諾復(fù)合物膜的電化學(xué)發(fā)光分析特性研究.pdf

1、本論文由綜述和研究報(bào)告兩部分組成。第一部分為綜述，對(duì)電化學(xué)發(fā)光現(xiàn)象的發(fā)展歷史及其反應(yīng)類型進(jìn)行了評(píng)述，并著重介紹了魯米諾電化學(xué)發(fā)光體系在分析化學(xué)領(lǐng)域中的廣泛應(yīng)用。第二部分為研究報(bào)告，主要對(duì)聚魯米諾與有機(jī)物或無機(jī)離子形成復(fù)合物膜修飾電極在電化學(xué)發(fā)光中的應(yīng)用進(jìn)行了研究。 電化學(xué)發(fā)光分析(electrogenerated chemiluminescence analysis or electro-chemilumiescence，ECL

2、)，是指直接利用電化學(xué)反應(yīng)形成激發(fā)態(tài)發(fā)光體或通過電解產(chǎn)物之間、電解產(chǎn)物與體系中某組分之間進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生發(fā)光體，并依據(jù)發(fā)光體產(chǎn)生的發(fā)光輻射信號(hào)實(shí)現(xiàn)分析物檢測(cè)的發(fā)光分析方法。它是電化學(xué)與化學(xué)發(fā)光分析方法相結(jié)合的產(chǎn)物。這使得它不但具有化學(xué)發(fā)光分析法的許多優(yōu)點(diǎn)如靈敏度高、線性范圍寬及儀器設(shè)備簡單等特點(diǎn)，還具有其自身優(yōu)于化學(xué)發(fā)光分析法的一些特點(diǎn)，如反應(yīng)的可控性強(qiáng)、發(fā)光區(qū)域確定便于信號(hào)檢測(cè)以及許多化學(xué)發(fā)光活性高但不穩(wěn)定的物質(zhì)能現(xiàn)場(chǎng)生成并應(yīng)用于發(fā)光

3、分析之中等。 魯米諾電化學(xué)發(fā)光現(xiàn)象自二十世紀(jì)20年代末期被發(fā)現(xiàn)以來，在該現(xiàn)象發(fā)現(xiàn)的初期，電化學(xué)發(fā)光分析方法發(fā)展緩慢。到了80年代，魯米諾電化學(xué)發(fā)光分析方法的發(fā)展非常迅速，進(jìn)入90年代，電化學(xué)發(fā)光的儀器裝置以及電極材料和光信號(hào)的傳導(dǎo)材料等都進(jìn)一步的發(fā)展，更加拓寬了魯米諾電化學(xué)發(fā)光分析方法的研究領(lǐng)域，促進(jìn)了魯米諾電化學(xué)發(fā)光分析方法的實(shí)際應(yīng)用。目前，國內(nèi)外電化學(xué)發(fā)光研究的專家學(xué)者已經(jīng)對(duì)魯米諾電化學(xué)發(fā)光分析方法給予了足夠的關(guān)注和青睞，該

4、方法已經(jīng)深入到環(huán)境分析、食品分析、免疫分析和藥物分析等眾多研究科學(xué)領(lǐng)域。 近年來，魯米諾電化學(xué)發(fā)光體系新分析特性的研究及其應(yīng)用倍受人們的關(guān)注，其中，以聚魯米諾為發(fā)光試劑的電化學(xué)發(fā)光分析方法尤其受到人們的關(guān)注。本論文的研究工作旨在利用聚魯米諾與有機(jī)物或無機(jī)離子形成復(fù)合物膜修飾電極來優(yōu)化聚魯米諾電化學(xué)發(fā)光分析特性。在本論文的具體工作主要包括： 1．基于電聚合和配位效應(yīng)所構(gòu)建的聚魯米諾和會(huì)屬離子復(fù)合物膜修飾電極，可極大的提高、

5、優(yōu)化聚魯米諾的電化學(xué)發(fā)光分析特性。在一定條件下，聚魯米諾一鎳(11)復(fù)合物膜在堿性條件下的弱電化學(xué)發(fā)光信號(hào)可以強(qiáng)烈的、選擇性的被尿素所增敏，在最佳條件下，增敏電化學(xué)發(fā)光信號(hào)與尿素的濃度在2.0×10<'-9>g/mL～1.0×10<'-7>g/mL范圍內(nèi)呈線性關(guān)系，檢出限為2×10<'-10>g/mL。 2．在酸性條件下，魯米諾與硫酸聯(lián)苯胺可以通過電聚合的方法固定在石墨電極表面，并且，在堿性條件下，該修飾電極弱的電化學(xué)發(fā)光信號(hào)可