改性馬尾藻基活性炭低溫選擇性催化還原NOx.pdf

1、選擇性催化還原（Selective Catalytic Reduction，SCR）是目前火力發(fā)電廠煙氣脫硝應(yīng)用最為廣泛的技術(shù)之一，而新型低溫(＜250℃) SCR催化劑的開發(fā)是煙氣氮氧化物(NOx)治理技術(shù)的研究熱點(diǎn)之一?；钚蕴烤哂芯薮蟮谋缺砻娣e和獨(dú)特的微孔結(jié)構(gòu)，表面化學(xué)官能團(tuán)豐富，在適宜的反應(yīng)條件下可表現(xiàn)出良好的脫硝性能，特別是活性炭SCR催化劑使用后易處理，與金屬催化劑相比，更加清潔、環(huán)保。因此，近年來國內(nèi)外關(guān)于開發(fā)基于活性炭的低

2、溫SCR催化劑的研究工作越來越活躍。
　　馬尾藻屬于便于養(yǎng)殖且不占用土地和淡水資源的大型海洋藻類，具有價(jià)格低廉，便于采集，且在同類生物質(zhì)中其碳、氮含量較高（分別為40.24％和2.52％）等優(yōu)點(diǎn)。將該馬尾藻作為活性炭制備的前驅(qū)物，不但能突破傳統(tǒng)活性炭碳前驅(qū)物成本較大、活性炭得率低的缺陷;而且為我國產(chǎn)量多卻大部分露天棄置的馬尾藻的回收利用提供了一種新的應(yīng)用途徑。因此，開展對(duì)馬尾藻基活性應(yīng)用于脫硝實(shí)驗(yàn)的研究具有重要的理論和實(shí)際意義。<

3、br>　　本論文提出以馬尾藻作為碳的前驅(qū)物，通過氮摻雜和金屬負(fù)載改性馬尾藻基活性炭，制備低溫NH3-SCR催化劑。結(jié)合比表面積測試、元素分析、傅里葉紅外、X射線光電子能譜、X射線衍射、氫氣程序升溫還原及氨氣程序升溫脫附等表征方法，在50～250℃反應(yīng)溫度區(qū)間內(nèi)研究其脫硝催化性能。
　　首先考察了不同制備方法及不同磷酸浸漬比對(duì)馬尾藻基活性炭(Sargassum-based Activated Carbon，SAC)的低溫SCR活性的

4、影響。結(jié)果表明:當(dāng)磷酸浸漬比為2∶1，用物理化學(xué)活化法制備的Co/SAC-2催化劑的脫硝活性最佳。在125℃時(shí)，其NOx去除效率最高為82.05％，N2選擇性在50～250℃的反應(yīng)溫度窗口均高于95％。另外，Co/SAC-2活性炭具有很好的抗硫抗水性能，但其反應(yīng)活性溫度窗口比較狹窄。
　　為了拓寬馬尾藻基活性炭的反應(yīng)溫度窗口，利用尿素?fù)诫s改性，考察不同前驅(qū)物和不同摻氮比對(duì)氮摻雜改性馬尾藻基活性炭在空速下為15000 h-1下的低溫

5、SCR活性的影響。結(jié)果表明:氮摻雜改性能有效提升催化劑的脫硝性能，其中C/SAC-2/U-6催化劑在50～250℃內(nèi)的NOx去除效率均高于75％，最高為87％(150℃)，大大拓寬了催化劑的低溫反應(yīng)活性溫度窗口。由XPS表征結(jié)果可知，含氮官能團(tuán)的存在形式對(duì)脫硝活性也有著很大的影響，特別是N-6結(jié)構(gòu)的大量存在能促進(jìn)NOx的吸附和氧化，從而促進(jìn)快速SCR反應(yīng)的進(jìn)行，使得活性炭的低溫脫硝活性提高。此外，氮摻雜馬尾藻基活性炭展現(xiàn)了良好的抗硫抗水

6、性能。
　　最后考察了不同金屬負(fù)載（鈰，錳，銅和鉻）對(duì)金屬負(fù)載改性催化劑在高空速下(80000 h-1)的SCR活性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在125℃時(shí)，不同金屬負(fù)載改性催化劑的脫硝活性由高到低排序?yàn)?Cr/SAC＞Cu/SAC＞Ce/SA≈Mn/SAC;金屬鉻負(fù)載制備的改性馬尾藻基活性炭催化劑具有最佳脫硝活性，隨著金屬鉻的引入，馬尾藻基活性炭催化劑的NOx脫除效率在125℃時(shí)由56.9％提升至92.3％，其N2選擇性在50～250