WO-,3-x-光解水催化劑結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系研究.pdf

1、WO3是一種性能優(yōu)良、用途廣泛的半導(dǎo)體材料，特別是作為光催化劑在光解水及大氣、水等環(huán)境有機和無機污染物降解方面有著廣闊的應(yīng)用前景。但由于鎢氧化物價態(tài)變化大，含氧量難以確定，結(jié)構(gòu)相變多和電學(xué)性質(zhì)復(fù)雜等原因，不同晶型WO3-x的光催化性質(zhì)一直不能確定。 本文以APT和H2WO4為原料，通過固相燒結(jié)法和水熱晶化法合成了WO3-x光催化劑。通過Raman，XRD，SEM，DRS，F(xiàn)G-DTA和XPS對WO3-x的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。以Fe3

2、+為電子給體，考察了WO3-x的光分解水析氧活性，探討了不同原料及不同制備方法合成的WO3-x結(jié)構(gòu)與光催化分解水析氧性能的關(guān)系。所得結(jié)論如下： (1)APT經(jīng)固相燒結(jié)法制備的WO3-x光催化劑，主要由單斜相組成，當(dāng)處理溫度為600℃、處理時間為4h時，出現(xiàn)了六方相WO3-x，氧指數(shù)為2.44，光分解水析氧速率最高，在365nm紫外燈照射下，產(chǎn)氧速率達(dá)到145.8μmol/L/h O2。而APT經(jīng)水熱晶化法制備的WO3-x為單斜相

3、，光催化分解水性能較差。 (2)H2WO4經(jīng)固相燒結(jié)法制備的WO3-x光催化劑均為單斜相，光催化分解水性能隨處理溫度變化不大。經(jīng)水熱晶化法處理所得WO3-x中出現(xiàn)了正交相及六方相，氧指數(shù)為2.50，光催化分解水性能得到較大提高，其中24h水熱晶化產(chǎn)物的光分解水速率最高，在365nm紫外燈照射下，產(chǎn)氧速率達(dá)140μmol/L/h O2。 (3)水熱晶化法中，隨著處理溫度的升高，原料經(jīng)歷了由正交WO3-x·0.33H2O→六

4、方WO3-x→單斜WO3-x的轉(zhuǎn)變過程，直至正交相和六方相完全轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡毕?。WO3-x的光催化分解水性能也隨著六方相含量的減少而不斷降低。因此，介穩(wěn)態(tài)六方WO3-x的存在有利于提高WO3-x光催化分解水性能。 (4)隨著氧指數(shù)的逐漸減小，WO3-x的光催化分解水速率先逐漸升高，達(dá)到極限大值后又急劇降低，即WO3-x的光催化性能存在一最佳氧空位含量；當(dāng)氧指數(shù)小于2.30時，WO3-x呈現(xiàn)出藍(lán)色；不論原料及制備方法如何，當(dāng)合成的WO