激光感生多極碰撞能量轉(zhuǎn)移和電荷轉(zhuǎn)移的理論與實驗研究.pdf

1、激光感生碰撞是指通過激光場與粒子間碰撞的共同作用,在兩個不同粒子的非共振能級之間實現(xiàn)激發(fā)能量轉(zhuǎn)移的一種非線性光學(xué)過程。在激光感生碰撞過程中,儲能粒子的能量可以被定向地轉(zhuǎn)移到靶粒子的特定能級上,這種激發(fā)所選粒子的特定靶能級的能力使其在控制化學(xué)反應(yīng)通道方面具有巨大的潛在應(yīng)用價值。此外,激光感生碰撞過程中,光場的參與,可以極大地提高粒子間碰撞能量轉(zhuǎn)移的速度和效率,使粒子間的非彈性碰撞截面大小成量級增加。因此,研究激光感生碰撞過程對于發(fā)展短波長

2、激光光源具有非常重要的意義。
　　激光感生碰撞過程包括激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移和激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移。目前,對激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的研究大多都是針對偶極-偶極碰撞過程進行的,對于多極碰撞過程則涉及較少,沒有相應(yīng)的理論模型對激光感生多極碰撞過程進行描述;此外,近年來的研究熱點——強光場作用下的碰撞電荷轉(zhuǎn)移過程,引起了眾多學(xué)者的關(guān)注。但到目前為止,相關(guān)研究還停留在理論研究階段,理論預(yù)言缺少相應(yīng)的實驗驗證。針對這些問題,本文提出了新的碰撞系

3、統(tǒng)、理論模型和實驗方案,對這兩種重要的激光感生碰撞過程進行了理論和實驗研究。
　　在原子-原子間激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的理論研究方面,通過考慮了相互作用哈密頓量的高階展開、碰撞過程中原子運動速度的統(tǒng)計分布以及所有中間態(tài)對激光感生碰撞的貢獻,首次建立了激光感生多極碰撞能量轉(zhuǎn)移模型。
　　在此基礎(chǔ)上,分別對Sr-Ca偶極-四極碰撞系統(tǒng)、以及本文提出的Ca-Sr四極-偶極碰撞系統(tǒng)和Xe-Kr四極-四極碰撞系統(tǒng)中激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移過

4、程進行了理論計算。三個多極碰撞系統(tǒng)的反應(yīng)機制和能級結(jié)構(gòu)互不相同,分別代表了激光感生多極碰撞能量轉(zhuǎn)移的幾種典型情況。
　　Sr-Ca偶極-四極碰撞系統(tǒng)具備了典型的激光感生碰撞過程的特征:弱場條件下截面譜線型具有明顯的不對稱性,譜線紅端為非穩(wěn)翼,藍端為準(zhǔn)穩(wěn)翼。強場條件下,隨著轉(zhuǎn)移激光場強的增強,譜線趨于對稱,并發(fā)生紅移。該Sr-Ca系統(tǒng)截面大小隨碰撞速度和系統(tǒng)溫度的增加而減小。此外,理論計算得到的截面大小和W.R.Green的實驗結(jié)果

5、吻合的較好,證明了本文理論模型的正確性。
　　Ca-Sr四極-偶極碰撞系統(tǒng)弱場條件下的能量轉(zhuǎn)移譜具有和Sr-Ca系統(tǒng)相反的非對稱性,即紅端為準(zhǔn)穩(wěn)翼,藍端為非穩(wěn)翼。同時弱場條件下的截面譜為雙峰結(jié)構(gòu),兩個譜峰分別對應(yīng)于不同的激發(fā)機制。強場條件下Ca-Sr系統(tǒng)譜線線型隨場強增加也展現(xiàn)出一些不同于Sr-Ca系統(tǒng)的變化規(guī)律:隨著轉(zhuǎn)移激光場強的增強,譜線發(fā)生藍移,非穩(wěn)翼一側(cè)逐漸被抬高。
　　Xe-Kr四極-四極碰撞系統(tǒng)的碰撞時間只有幾個

6、皮秒,遠小于偶極-偶極、偶極-四極和四極-偶極系統(tǒng)的碰撞時間。所獲得的Xe-Kr四極-四極碰撞能量轉(zhuǎn)移譜的半高寬可以達到幾十個cm-1,比偶極-偶極系統(tǒng)截面譜寬了一個量級以上。
　　理論計算結(jié)果還表明,激光感生多極(偶極-四極、四極-偶極和四極-四極)碰撞截面可以達到10-15cm2以上,遠大于無場條件下的碰撞能量轉(zhuǎn)移過程的截面(約為10-20~10-19cm2)與激光感生偶極-偶極碰撞過程具有相當(dāng)?shù)牧考?。首次從理論上證明了在多極

7、碰撞系統(tǒng)中實現(xiàn)激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的可行性。
　　在實驗方面,針對本文所提出的Xe-Kr系統(tǒng)激光感生四極-四極碰撞過程進行了實驗研究,首次在實驗中觀測到四極-四極碰撞系統(tǒng)的激光感生能量轉(zhuǎn)移過程。獲得了Xe-Kr系統(tǒng)激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移譜,其線型與理論計算結(jié)果具有一致的線型特征:譜線極大值位于Xe(4f2[9/2]4)→Kr(6d2[3/2]2)共振躍遷波長附近;譜線紅端為非穩(wěn)翼,譜線藍端為準(zhǔn)穩(wěn)翼。通過對Xe-Kr系統(tǒng)譜線準(zhǔn)穩(wěn)翼線型

8、規(guī)律的分析發(fā)現(xiàn),Xe-Kr四極-四極碰撞系統(tǒng)準(zhǔn)穩(wěn)翼一側(cè)譜線線型所遵循的變化規(guī)律不同于偶極-偶極過程,要比偶極-偶極截面譜下降的更為緩慢。這些特性與理論計算結(jié)果相吻合,證明了本文建立的理論模型的正確性。
　　在激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移方面,本文提出了一個新的Ne+-He激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移系統(tǒng),這在國內(nèi)外的研究中尚未見過報道。
　　在理論方面,建立了激光感生電荷轉(zhuǎn)移的三能級理論模型,推導(dǎo)了電荷轉(zhuǎn)移系統(tǒng)態(tài)振幅的運動方程,并給出了碰撞

9、躍遷幾率和電荷轉(zhuǎn)移截面的表達式。在此基礎(chǔ)上,對本文提出的Ne+-He系統(tǒng)進行了數(shù)值計算,研究了粒子間的碰撞能量、激光強度以及激光波長對電荷轉(zhuǎn)移截面的影響。計算結(jié)果表明,低碰撞能條件下,光場對粒子間的電荷轉(zhuǎn)移具有明顯的增強作用。與無光場條件下的碰撞電荷轉(zhuǎn)移截面(10-19 cm2)相比,光場作用下的電荷轉(zhuǎn)移截面可增大兩個量級以上,從理論上證明了在Ne+-He系統(tǒng)中實現(xiàn)強激光場感生電荷交換過程的可行性。此外,理論計算結(jié)果還表明,強光場作用下

10、粒子間的電荷轉(zhuǎn)移截面隨轉(zhuǎn)移激光偏振的變化呈現(xiàn)各向異性分布。
　　實驗上,將脈沖分子束技術(shù)和離子飛行時間質(zhì)譜技術(shù)應(yīng)用于Ne+-He系統(tǒng)的實驗研究,首次在實驗中觀測到了強光場感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移過程。研究了產(chǎn)物離子強度隨激光能量、激光場偏振以及氣壓的變化關(guān)系,通過這些判定性實驗證明了觀測到的Ne+-He間電荷轉(zhuǎn)移過程是光場和碰撞共同作用的結(jié)果。觀測到的Ne+-He系統(tǒng)產(chǎn)物離子強度隨轉(zhuǎn)移光場偏振呈各向異性分布的特性,驗證了第4章的理論計算結(jié)