納米Fe2O3光生電荷分離的提高方法及其高的可見(jiàn)光活性.pdf

1、近些年來(lái)，隨著化石燃料的消耗，能源危機(jī)成為當(dāng)今人類(lèi)社會(huì)亟待解決的重要問(wèn)題。在眾多新能源的開(kāi)發(fā)和利用中，太陽(yáng)能作為一種清潔的、環(huán)境友好型的能源得到了廣泛的關(guān)注和研究。在太陽(yáng)光譜中，可見(jiàn)光大約占44％，因此，研發(fā)高活性具有可見(jiàn)光響應(yīng)的窄帶隙半導(dǎo)體光催化劑具有很大的實(shí)際意義。氧化鐵(Fe2O3)由于具有光響應(yīng)范圍寬、性質(zhì)穩(wěn)定、儲(chǔ)存量豐富等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是一種理想的半導(dǎo)體光催化材料。但在實(shí)際應(yīng)用中，由于其光生載流子壽命短和導(dǎo)帶位置較低等問(wèn)題，使得

2、Fe2O3通常表現(xiàn)出較低的光催化活性?；诖耍菊撐拈_(kāi)展了關(guān)于Fe2O3復(fù)合改性及橋聯(lián)改性的工作，通過(guò)提高其高能電子利用率的策略，改善Fe2O3光生電荷分離情況，進(jìn)而提高Fe2O3的可見(jiàn)光催化活性，并重點(diǎn)研究其可見(jiàn)光催化性能提高的機(jī)制。主要涉及兩方面的工作:
　　首先，利用金紅石相Ti02對(duì)Fe2O3進(jìn)行復(fù)合改性的方法，提高了可見(jiàn)光下光電化學(xué)分解水和降解污染物乙醛的活性?；诮涣髯杩埂㈦娮禹槾殴舱窈蛦尾ㄩL(zhǎng)電流-時(shí)間測(cè)試的結(jié)果，將可

3、見(jiàn)光催化活性的提高歸因于可見(jiàn)光激發(fā)下Fe2O3高能電子轉(zhuǎn)移的結(jié)果。同時(shí)，通過(guò)調(diào)控不同晶相的TiO2，證明具有較低導(dǎo)帶位置的金紅石相TiO2比銳鈦礦相TiO2具有更高的高能電子利用率。同時(shí)，利用多羥基H3PO4對(duì)TiO2-Fe2O3復(fù)合體進(jìn)行橋聯(lián)改性。通過(guò)紅外光譜和X射線(xiàn)光電子能譜測(cè)試，驗(yàn)證了H3PO4存在于TiO2與Fe2O3連接的界面上。通過(guò)對(duì)其在可見(jiàn)光下光催化產(chǎn)氫的測(cè)試，表明TiO2的引入有效地保持了光生電子的還原能力，而H3PO4

4、的引入進(jìn)一步提升了產(chǎn)氫的活性。最后，基于交流阻抗、電子順磁共振和單波長(zhǎng)電流-時(shí)間測(cè)試的結(jié)果，說(shuō)明了高的可見(jiàn)光催化活性來(lái)源于H3PO4的引入促進(jìn)光生電荷的傳輸，提高了高能電子的利用率。
　　其次，利用SnO2對(duì)Fe2O3進(jìn)行復(fù)合改性?；贜2條件下穩(wěn)態(tài)光伏和瞬態(tài)光伏的測(cè)試結(jié)果，表明SnO2的引入提高了光生電荷的分離效率，延長(zhǎng)了光生載流子的壽命，從而增強(qiáng)了可見(jiàn)光下的水氧化和降解污染物乙醛的能力。同時(shí)，通過(guò)對(duì)比具有不同導(dǎo)帶位置的TiO2