La-Mn鈣鈦礦體系催化劑用于柴油機(jī)碳煙催化氧化的研究.pdf

1、本文采用改進(jìn)的溶膠-凝膠制備方法，合成了系列取代型鑭錳鈣鈦礦催化劑，并使用實(shí)驗(yàn)室催化活性評(píng)價(jià)系統(tǒng)及XRD、BET、SEM、FT-IR、XPS、O2-TPD、OSC、H2-TPR、NO-TPD、in situ DRIFTS等先進(jìn)的理化特性表征手段，研究了取代金屬、取代位置及取代量對(duì)催化劑理化特性和催化活性的影響規(guī)律，構(gòu)建了取代型催化劑催化碳煙氧化反應(yīng)的微觀機(jī)理，篩選出性能優(yōu)良的催化劑。此外，還采用發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架試驗(yàn)評(píng)價(jià)了真實(shí)發(fā)動(dòng)機(jī)排氣條件下篩

2、選后催化劑對(duì)柴油機(jī)顆粒物的凈化性能，并進(jìn)一步驗(yàn)證了取代型鈣鈦礦催化劑的活性演化規(guī)律及催化反應(yīng)機(jī)理。本文的研究成果對(duì)今后進(jìn)一步降低柴油機(jī)微粒排放，滿足日益嚴(yán)格的排放法規(guī)，具有重要的理論意義和潛在的實(shí)際價(jià)值。本文得到的主要結(jié)論如下：
　　（1）與傳統(tǒng)溶膠-凝膠法制備的LaMnO3鈣鈦礦催化劑相比，本文提出的改進(jìn)型溶膠-凝膠法制備的LaMnO3鈣鈦礦催化劑具有更高的比表面積、更小的晶粒尺寸以及更好的碳煙氧化反應(yīng)催化活性。
　?。?

3、）對(duì)于A位Ce取代催化劑，La0.8Ce0.2MnO3催化劑能夠保持鈣鈦礦晶形結(jié)構(gòu)不變，該樣品的晶體尺寸較小，結(jié)構(gòu)蓬松，比表面積最大，具有最強(qiáng)的還原性能；空氣氣氛下，La0.8Ce0.2MnO3催化劑的Tm比LaMnO3催化劑降低了36℃。
　?。?）B位離子 Mn3+被Bi元素部分取代后抑制了鈣鈦礦晶粒的生長(zhǎng)，提高了催化劑的比表面積；增加了催化劑表面吸附氧的數(shù)量并提高了吸附氧的移動(dòng)性，表面氧空穴對(duì)NO也具有較強(qiáng)的吸附和活化作用；

4、提高了催化劑的氧化還原性能。LaMn0.7Bi0.3O3催化劑表現(xiàn)出最好的催化活性，在空氣氣氛下，T10、Tm和T90分別為319、394和425℃，碳煙催化氧化反應(yīng)的活化能為87.3kJ/mol。
　　（4）系列A、B位同時(shí)取代催化劑中，La0.8Ce0.2Mn0.7Bi0.3O3催化劑表現(xiàn)出最佳的碳煙氧化反應(yīng)催化活性，在空氣氣氛下，T10、Tm和T90分別為314、375和393℃。此外，La0.8Ce0.2Mn0.7Bi0.

5、3O3催化劑同時(shí)按照氧化還原機(jī)理和溢流機(jī)理催化氧化碳煙，在松接觸條件下也能對(duì)碳煙氧化反應(yīng)表現(xiàn)出較強(qiáng)的催化性能。在NOx氣氛下，La0.8Ce0.2Mn0.7Bi0.3O3催化劑可以實(shí)現(xiàn)NOx和soot的同時(shí)脫除。
　?。?）涂敷 La0.8Ce0.2Mn0.7Bi0.3O3催化劑的POC在發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架上的研究結(jié)果表明，POC與DOC聯(lián)用后對(duì)HC和CO的去除效率都能達(dá)到90％以上；在高速滿負(fù)荷下POC20對(duì)PM的去除效率為89.8%，