新型功能化離子液體的合成及其應用于二氧化硫捕集的研究.pdf

1、煤燃燒所釋放的二氧化硫(SO2)，由于其嚴重污染大氣環(huán)境并對人類的健康造成重大威脅而引起全球的廣泛關注。目前，利用石灰石、氨、有機溶劑吸收等傳統(tǒng)方法會造成副產(chǎn)物處理困難和廢水二次污染等問題。離子液體的獨特性質（蒸氣壓低、液程范圍寬、熱穩(wěn)定性高和可調節(jié)性）為SO2捕集提供了一種新方法。一般來說，離子液體對于SO2的捕集主要是基于離子液體的單作用位點和SO2之間的相互作用。因此，增加離子液體與SO2的作用位點，來實現(xiàn)高效可逆捕集SO2是非常

2、重要的。本論文一方面設計、合成并表征了幾類新型功能化離子液體并將其應用于SO2捕集中，得到了很好的吸收效果;另一方面，我們結合譜學和量化計算等方法對其吸收機理進行了分析。主要研究內容包括:
　　 本論文首先提出了一種利用性質可調的唑基離子液體進行多位點快速、可逆捕集SO2的新策略。通過增加離子液體的作用位點數(shù)，大幅度提高了離子液體吸收SO2的吸收容量;通過調節(jié)唑基離子液體與SO2之間的相互作用，實現(xiàn)了該類離子液體高效可逆的捕集。

3、譜學和量化計算研究表明唑基離子液體可以高容量捕集SO2的原因是其陰離子與SO2之間的多位點作用。
　　 在此基礎上，我們設計合成了一類新型的雙官能化離子液體，即以含有醚鍵的季磷或者咪唑為陽離子，含有多氮的四唑為陰離子，應用于SO2的捕集中。結果表明該類離子液體與相應的單一功能化離子液體相比，其對SO2的捕集容量更高，可達到5摩爾SO2離子液體每摩爾離子液體，且有良好的循環(huán)性能。
　　 在對唑基離子液體捕集SO2的進一步研

4、究中，我們發(fā)現(xiàn)，含有苯環(huán)的唑基離子液體可以促進對SO2的捕集，其吸收容量可進一步提高。為此，我們設計合成了不同結構的含苯環(huán)的唑基離子液體來進行SO2的捕集，表明該類離子液體在煙氣（吸收溫度40°C，SO2含量為500 ppm）條件下，每摩爾離子液體仍然能捕集約1.5 mol的SO2;多次循環(huán)研究表明，該類離子液體具有良好的可逆性能。深入研究發(fā)現(xiàn)，該類離子液體與SO2間存在陰離子加強的π…S作用，是導致其吸收容量提高的重要原因。
　

5、　 最后，我們在SO2的吸收中提出了一種既可提高吸收容量又可降低吸收焓的雙重調控的方法。通過在離子液體的陰離子上添加一個新的作用位點（如鹵素和氰基），增加了該離子液體對SO2捕集的容量;其次，由于增加的基團可以通過離域作用來降低中心原子負電荷，降低了吸收焓。我們深入討論了C(sp2)-X…S(X=F，Cl，Br)和C≡N…S兩種非共價鍵作用對SO2捕集的影響。
　　 總的說來，本論文設計、合成并表征了幾類新型功能化離子液體，考