MgO和CeO2對(duì)Ni-olivine催化劑蒸氣轉(zhuǎn)化甲苯的催化性能的影響研究.pdf

1、傳統(tǒng)化石能源的儲(chǔ)量有限及其使用過(guò)程中帶來(lái)的嚴(yán)重環(huán)境問(wèn)題，使得發(fā)展環(huán)境友好、可再生替代能源變得尤為重要。而生物質(zhì)能因其低硫、低氮、二氧化碳“零排放”、儲(chǔ)量大等優(yōu)點(diǎn)在眾多可再生能源中倍受關(guān)注。其中，生物質(zhì)氣化制可燃?xì)馐怯行У哪茉崔D(zhuǎn)化和潔凈利用技術(shù)之一，但在氣化過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生堵塞腐蝕管道設(shè)備和危害人體健康的焦油,是阻礙氣化技術(shù)推廣應(yīng)用的主要障礙之一，因此對(duì)生物質(zhì)氣化燃?xì)庵薪褂偷拿摮芯渴欠浅１匾摹?br>　　焦油的脫除主要有旋風(fēng)分離、濕式、干

2、式的物理凈化方法和高溫?zé)峤?、催化裂解的化學(xué)轉(zhuǎn)化方法，其中，催化裂解能夠使焦油直接轉(zhuǎn)化為合成氣，成為最有發(fā)展前景的焦油脫除方法。Ni基重整催化劑因其價(jià)廉、活性僅次于貴金屬而備受關(guān)注，選擇有催化活性、機(jī)械性能好、孔徑分布合適的復(fù)合氧化物為載體，加入堿土金屬、稀土元素等多種金屬為助劑，改性Ni基催化劑成為現(xiàn)今的研究熱點(diǎn)。
　　本文選擇鎂橄欖石為Ni基催化劑載體，研究加入MgO和CeO2對(duì)Ni/olivine催化重整焦油模型化合物甲苯的影

3、響。在T=790℃，SV=782 h-1，S/C=3的條件下反應(yīng)3 h，結(jié)果顯示加入MgO助劑能明顯提高催化劑性能，且隨著MgO負(fù)載量的提高，催化劑的甲苯轉(zhuǎn)化率越高。3％Ni-3%Mg/olivine和3%Ni-1%Ce-3%Mg/olivine的甲苯轉(zhuǎn)化率分別達(dá)到80%和96%，且穩(wěn)定性良好。
　　在 S/C=5時(shí)，隨著 MgO負(fù)載量的提高催化劑的甲苯轉(zhuǎn)化率反而下降，3%Ni-3%Mg/olivine的催化活性甚至低于3%Ni/

4、olivine。根據(jù) XRD、H2-TPR、TG和XPS的結(jié)果，加入MgO能夠提高活性組分Ni的分散度和還原能力，減少鎳基催化劑的積炭量，降低催化劑表面積碳的石墨化程度。但水碳比高時(shí)MgO易水化生成機(jī)械性能和催化活性較低的氫氧化物Mg(OH)2，并破壞活性中心Ni的穩(wěn)定性，發(fā)生團(tuán)聚和氧化，降低催化劑活性。說(shuō)明堿土金屬M(fèi)gO能夠提高鎳基催化劑的催化性能但對(duì)水含量敏感，適合用于低水碳比的實(shí)驗(yàn)環(huán)境。
　　同時(shí)添加 MgO和稀土元素 Ce