CeO2多孔納米片催化劑和納米陣列催化劑的合成與催化性能.pdf

1、本論文針對(duì)不同催化反應(yīng)體系的特點(diǎn)，在納米尺度范圍內(nèi)設(shè)計(jì)催化劑的微觀形貌與結(jié)構(gòu)，采用溶劑熱合成、離子交換、自組裝、氣?固相反應(yīng)、陽極氧化、離子嫁接吸附和直接熱分解等方法成功合成出了二氧化鈰多孔納米片和一系列陣列基結(jié)構(gòu)化催化劑，并詳細(xì)考察了它們對(duì)不同反應(yīng)的催化性能，深入研究了納米催化劑的合成機(jī)理、物化性質(zhì)及多層次結(jié)構(gòu)，以及催化劑的結(jié)構(gòu)與催化性能之間的關(guān)系。主要研究結(jié)果總結(jié)如下：
　　1.以生物小分子L?半胱氨酸作為硫源和生物導(dǎo)向分子，

2、結(jié)合離子交換過程中的柯肯達(dá)爾效應(yīng)和有機(jī)雜化物的熱分解作用，成功地合成出了納米片構(gòu)筑的、具有大比表面積和等級(jí)孔結(jié)構(gòu)的CeO2微米球，并考察了其負(fù)載活性組分CuO后對(duì)CO優(yōu)先氧化(PROX)的催化性能。結(jié)果表明：在300 ℃焙燒后CeO2微米球的比表面積高達(dá)207 m2/g；與傳統(tǒng)的檸檬酸絡(luò)合法制備的CeO2顆粒對(duì)比，CeO2微米球上CuO的分散度得到了明顯的提高，從而有效改善了催化劑對(duì)CO的PROX反應(yīng)的催化性能。
　　2.以乙二胺

3、雜化的鈰基納米棒為前驅(qū)體，利用自組裝技術(shù)首次報(bào)道生成了獨(dú)立分散的CeO2多孔超薄納米片，并考察其光催化降解羅丹明B的性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，合成出的CeO2多孔納米片具有規(guī)整的六邊形結(jié)構(gòu)，邊長可以達(dá)到微米級(jí)，而厚度僅有2.4納米。與傳統(tǒng)的檸檬酸絡(luò)合法得到的CeO2顆粒對(duì)比，多孔超薄的納米片結(jié)構(gòu)可以顯著提高CeO2光催化降解羅丹明B的活性。
　　3.在溶劑熱條件下將氧化石墨烯打碎成碎片，然后將其負(fù)載到TiO2納米管陣列的內(nèi)部，詳細(xì)考察其

4、光解水制氫的催化活性。石墨烯量子點(diǎn)可以提高光生電荷的分離與傳遞，從而改善 TiO2納米管光解水產(chǎn)氫的活性。此外，石墨烯大片的濾光作用也得到了有效的克服。
　　4.采用簡單的氣?固相反應(yīng)，在銅片表面得到均勻分散的CuO納米棒陣列，并首次采用納米棒陣列基結(jié)構(gòu)作為催化劑催化 soot顆粒燃燒。結(jié)果表明，納米棒之間的暢通孔道可以大幅提高催化劑與soot顆粒之間的接觸機(jī)會(huì)，明顯改善催化劑在自沉降模式下對(duì)soot顆粒的催化燃燒活性。
　

5、　5.采用光輔助循環(huán)磁性吸附的方法，以陽極氧化法得到的二氧化鈦納米管陣列作為載體成功合成出負(fù)載有Fe2O3納米粒子的Fe2O3/TiO2納米管催化劑，并詳細(xì)研究了其催化 soot顆粒燃燒的性能。研究結(jié)果表明，光輔助循環(huán)磁性吸附法可以實(shí)現(xiàn)對(duì)活性組分Fe2O3納米粒子尺寸與含量的有效調(diào)控，此外，首次發(fā)現(xiàn)納米管陣列催化劑催化 soot顆粒燃燒過程中的限域效應(yīng)，通過一系列的表征與熱力學(xué)分析，提出了以納米管內(nèi)連續(xù)碰撞為基礎(chǔ)的限域催化燃燒機(jī)制，很好

6、地解釋了納米管陣列基結(jié)構(gòu)化催化劑催化soot顆粒燃燒過程中的活性增強(qiáng)效應(yīng)。
　　6.通過氣?固相反應(yīng)在鐵箔基底上生成一層Fe2O3納米片陣列，然后將其置于硝酸鹽溶液中，浸泡一段時(shí)間后取出來直接焙燒處理，得到一系列金屬氧化物交叉納米片，這種方法也可以拓展到組分可調(diào)的復(fù)合金屬氧化物交叉納米片的合成。在高溫?zé)岱纸獾倪^程中納米片上出現(xiàn)了新的介孔與片交叉形成的大孔一起構(gòu)筑了新穎的等級(jí)孔結(jié)構(gòu)材料。遠(yuǎn)程模板法得到的交叉納米片金屬氧化物在催化so