異戊二烯催化脫氫環(huán)氧化反應(yīng)研究.pdf

1、該工作的總體思路是合成不同的鉬金屬絡(luò)合物催化劑,均相催化異戊二烯環(huán)氧化反應(yīng),研究不同反應(yīng)條件對環(huán)氧化反應(yīng)性能的影響,找出催化劑活性最佳點(diǎn).通過考察催化環(huán)氧化反應(yīng)規(guī)律,探討異戊二烯催化環(huán)氧化反應(yīng)中的催化作用實(shí)質(zhì).為異戊二烯利用開辟合適的新催化劑體系和新的工藝路線的可行性提供理論基礎(chǔ).該論文具體內(nèi)容分為三部分,簡述如下:第一章概括介紹環(huán)氧化反應(yīng)在有機(jī)合成中的應(yīng)用,均相催化環(huán)氧化反應(yīng)的研究狀況,包括環(huán)氧化反應(yīng)的催化劑,氧化劑及反應(yīng)機(jī)理等,并提

2、出了該論文的研究依據(jù)和設(shè)想.第二章合成了鉬一乙酰丙酮配合物,經(jīng)元素分析儀、熱重儀、傅立葉紅外光譜儀、紫外可見分光光度計、核磁共振儀等分析儀器表征,確定該配合物的組成和可能的結(jié)構(gòu).第三章合成了以Salen為配體的鉬配合物,經(jīng)過與第二章相同的分析儀器表征,確定該配合物的組成和可能的結(jié)構(gòu)式.首次采用均相MoO<,2>(Salen)催化劑,以過氧化氫為氧化劑,成功地使異戊二烯脫氫環(huán)氧化生成3-甲基呋喃,且選擇性達(dá)到93.9﹪,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于MoO<,

3、2>(acac)<,2>,是均相有機(jī)催化合成3-甲基呋喃新的具有開發(fā)應(yīng)用價值的催化劑.還分別考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間和催化劑含量等因素的影響.該章結(jié)果為:發(fā)現(xiàn)另一催化劑MoO<,2>(Salen)能使異戊二烯脫氫環(huán)氧化合成3-甲基呋喃,在所研究范圍內(nèi)的最佳反應(yīng)條件下,異戊二烯轉(zhuǎn)化率達(dá)76.7﹪,3-甲基呋喃選擇性高達(dá)93.9﹪,產(chǎn)率達(dá)72.0﹪.使MoO<,2>(Salen)催化劑成為異戊二烯脫氫環(huán)氧化合成3-甲基呋喃有開發(fā)應(yīng)用價值的催