過(guò)渡金屬摻雜MoS2制備及其催化堿木質(zhì)素加氫液化.pdf

1、堿木質(zhì)素是制漿造紙工業(yè)的副產(chǎn)物，大量存在于制漿廢液中，是一種天然的可再生的芳香族化合物。通過(guò)液化降解等技術(shù)合理利用堿木質(zhì)素，生產(chǎn)生物油等能源產(chǎn)品，對(duì)于解決能源危機(jī)、實(shí)現(xiàn)能源可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。另外，在加氫液化過(guò)程中，氫氣作為原料轉(zhuǎn)化為燃料產(chǎn)品，與直接燃燒產(chǎn)能的方法相比，可以作為另一種更安全有效的利用方法。此外，MoS2具有金屬性、能帶窄及穩(wěn)定性高等特性，將其與SrTiO3復(fù)合，有利于提高傳統(tǒng)鈣鈦礦型氧化物光催化劑的催化效率，優(yōu)化光降

2、解有機(jī)染料的反應(yīng)效果，對(duì)于解決環(huán)境污染具有重要意義。
　　本文采用水熱法制備MoS2及摻雜過(guò)渡金屬Ni、Co、Ag的MoS2催化劑，應(yīng)用其加氫液化堿木質(zhì)素。通過(guò)單因素變量法研究反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、初始?xì)鋲?、催化劑種類(lèi)對(duì)堿木質(zhì)素液化反應(yīng)的影響，考察因素為生物油產(chǎn)率、木質(zhì)素轉(zhuǎn)化率、固體殘?jiān)?、氣體產(chǎn)率及生物油的組成分析。
　　研究結(jié)果表明，水熱法制備的MoS2、Ni-MoS2、 Co-MoS2和Ag-MoS2催化劑具有層狀納米花

3、結(jié)構(gòu)，堆垛層側(cè)面呈楔形，有利于增加加氫催化活性中心。摻雜Ni和Co后，MoS2片層結(jié)構(gòu)彎曲程度變大，堆垛程度變小，加氫催化效率提高。MoS2作為催化劑加氫液化堿木質(zhì)素，當(dāng)反應(yīng)溫度為290℃，反應(yīng)時(shí)間為1h，初始?xì)鋲簽?.5 MPa時(shí)，生物油產(chǎn)率和木質(zhì)素轉(zhuǎn)化率最高，分別為78.02％和88.27％。Ni和Co有助于提高生物油產(chǎn)率和木質(zhì)素轉(zhuǎn)化率。Ag的助催化效果較小，當(dāng)其摻雜量略大時(shí)，具有抑制作用。產(chǎn)物生物油主要組成為酚類(lèi)、酯類(lèi)和酸類(lèi)化合物

4、，及部分含硫含氮化合物。MoS2系列催化劑有助于提高產(chǎn)物選擇性，摻雜過(guò)渡金屬有利于發(fā)生加氫脫硫、加氫脫氮反應(yīng)，提高生物油品質(zhì)。
　　另外，本文采用二次水熱法制備MoS2/SrTiO3，通過(guò)應(yīng)用其光降解甲基橙溶液研究MoS2的助劑效果及機(jī)理。結(jié)果表明，MoS2可以有效轉(zhuǎn)移SrTiO3中的光激發(fā)電子，抑制電子空穴對(duì)再?gòu)?fù)合，增加反應(yīng)活性中心，適量質(zhì)量比的MoS2/SrTiO3光催化效率較高。在紫外光照射下，0.05 wt％ MoS2/S