三種Mn-MOFs的合成及其催化Knoevenagel反應(yīng)的對比研究.pdf

1、醫(yī)藥中間體的合成是有機合成的一部分，也是藥品合成過程中的重要組成部分。Knoevenagel縮合反應(yīng)由于其反應(yīng)條件溫和、操作簡單、底物的適用范圍廣而成為有機合成化學(xué)中應(yīng)用最廣泛的基本反應(yīng)之一，反應(yīng)的產(chǎn)物可以作為藥品合成工藝過程中的化工原料或化工產(chǎn)品，即醫(yī)藥中間體。
　　據(jù)報道，Knoevenagel縮合反應(yīng)的傳統(tǒng)催化劑有胺類、有機堿、Lewis酸、銨鹽以及其他各類鹽，這些催化劑都是均相催化，反應(yīng)后催化劑不易分離，還可能會造成二次污

2、染，所以我們探索解決這些問題，最終找到了一種有效的催化劑—金屬有機骨架化合物（MOFs）。
　　金屬-有機骨架化合物（Metal-Organic Frameworks，MOFs）通常是指金屬離子與有機配體通過自組裝過程形成具有周期性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的金屬-有機骨架晶體材料，它具有高比表面、尺寸可控性、易功能化等特點。MOFs材料的配位金屬離子可以作為 Lewis酸，有機配體可易功能化各類堿性基團，酸堿協(xié)同催化Knoevenagel縮合反應(yīng)

3、，且為多相催化，反應(yīng)后催化劑易分離，還可以重復(fù)使用。
　　本文的研究內(nèi)容主要是：
　　三種金屬-有機骨架化合物Mn-MOFs的合成。
　　金屬--有機骨架化合物（MOFs）的表征：紅外（IR）、XRD、熱重（TGA）、熒光、紫外、物理吸附、化學(xué)吸附（CO2/NH3-TPD-MS）。
　　以苯甲醛、腈乙酸乙酯為底物的Knoevenagel縮合反應(yīng)作為探針反應(yīng)，比較三種Mn-MOFs的反應(yīng)活性。析出反應(yīng)的活性及重復(fù)使