介孔鈰鋯鋁儲氧材料的制備及其稀土摻雜改性.pdf

1、鈰鋯鋁復(fù)合氧化物因其優(yōu)異的儲氧性能和高溫穩(wěn)定性成為第三代最有前景的三效催化劑用儲氧材料，進一步提高其儲氧性能及高溫熱穩(wěn)定性是目前研究的熱點。本論文采用共沉淀法、改變沉淀劑種類、氧化鋁添加量制備了一系列鈰鋯鋁復(fù)合氧化物，探討了不同類型表面活性劑在制備介孔鈰鋯鋁儲氧材料時的成孔作用，并對所制備的樣品進行稀土摻雜改性。制備的樣品分別在600℃和1000℃下焙燒得到新鮮樣和老化樣，通過XRD、N2吸附脫附、Raman、H2-TPR和TEM等測試

2、手段對樣品的晶體結(jié)構(gòu)、織構(gòu)及儲氧性能等進行表征。結(jié)果如下：
　　（1）以沉淀劑種類和氧化鋁加入量為變量優(yōu)化鈰鋯鋁復(fù)合氧化物的制備工藝。結(jié)果表明：以氨水-碳酸銨混合液及氨水為沉淀劑均能制備出立方螢石型結(jié)構(gòu)的鈰鋯鋁復(fù)合氧化物，但用混合沉淀劑制備的樣品老化后出現(xiàn)分相，高溫穩(wěn)定性差；以氨水為沉淀劑、氧化鋁含量為40wt％時得到的樣品比表面積為125.6 m2/g、高溫熱穩(wěn)定好。
　?。?）分別以CTAB、PEG-1000、SDBS為

3、模板劑制備介孔鈰鋯鋁復(fù)合氧化物，研究不同模板劑對鈰鋯鋁樣品的造孔作用。結(jié)果表明：以 CTAB為模板劑得到的樣品具有最佳的介孔結(jié)構(gòu)及性能，且當CTAB/(Ce+Zr+Al)=1/5（摩爾比）、陳化時間為2 h的樣品呈現(xiàn)均勻介孔結(jié)構(gòu)，晶粒細小，新鮮樣比表面積可達186.7 m2/g、孔容為0.223 cm3/g、孔徑分布在4.8 nm左右，老化樣仍保持40.0 m2/g的大比表面積，高溫熱穩(wěn)定性較好。介孔鈰鋯鋁樣品儲氧量為461.2μmol

4、/g，老化樣還原峰溫為658℃，具有優(yōu)異的儲氧性能和氧化還原性能。
　　（3）對鈰鋯鋁樣品進行稀土摻雜改性，研究La、Pr、Y摻雜元素對樣品結(jié)構(gòu)與性能的影響并確定最佳摻雜量。結(jié)果表明：本實驗稀土摻雜不改變鈰鋯鋁樣品的晶體結(jié)構(gòu)，但對其織構(gòu)及性能有影響；摻雜1wt%的La2O3能有效改善樣品比表面積及高溫儲氧性能，摻雜3wt%的Pr6O11有助于提高樣品比表面積、高溫儲氧性能，降低樣品還原溫度，摻雜3wt%的Y2O3得到的新鮮樣和老化

5、樣均有較大比表面積。以上述最佳摻雜量分別對介孔鈰鋯鋁摻雜后發(fā)現(xiàn)樣品兼具介孔的大比表面積和優(yōu)異的高溫性能。其中，摻雜 La3+所得新鮮樣和老化樣的儲氧量分別為469.6μmol/g和253.2μmol/g，老化樣還原峰溫降為575℃；摻雜Pr3+所得新鮮樣儲氧量達475.1μmol/g，老化樣為278.3μmol/g、還原峰溫為603℃；摻雜 Y3+所得樣品具有最大的比表面積，新鮮樣和老化樣分別為196.0 m2/g和38.3 m2/g，