基于禁忌搜索的Au-Ag合金納米顆粒穩(wěn)定結(jié)構(gòu)研究.pdf

1、合金納米團簇由于其結(jié)構(gòu)特性具有高穩(wěn)定性和高比表面積等優(yōu)點，作為催化劑和生產(chǎn)資料具有十分重要的經(jīng)濟社會意義。Au-Ag合金納米團簇更是由于其優(yōu)越的催化性能在材料科學、生命、醫(yī)藥和電子學等領(lǐng)域扮演日趨重要的角色。團簇的催化性能與其本身結(jié)構(gòu)息息相關(guān)，因此研究它們的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)是從深層次進一步了解合金納米團簇物理化學特性的必由之路。目前的研究主要采用的方法有實驗研究方法、理論研究方法和計算機模擬方法，鑒于該領(lǐng)域?qū)嶒灜h(huán)境的高要求以及理論研究的復(fù)雜計

2、算量，利用計算機模擬技術(shù)結(jié)合原子間相互作用勢對合金納米團簇進行原子級別的模擬證明是一個可行的方法。
　　本文以Au-Ag合金納米團簇為研究對象，以描述原子間相互作用力的量子修正Sutton-Chen多體勢來作為優(yōu)化的目標函數(shù)，采用禁忌搜索算法進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化，通過搜索Au-Ag合金納米團簇的全局能量最低值來得到團簇的穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)，并考察了不同尺寸、不同元素比例的四面體(TH)、八面體(OH)、十面體(DH)、十二面體(RD)、二十面體(I

3、H)、二十四面體(THH)和球體(SP)的Au-Ag合金納米團簇的穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)。
　　從算法對團簇不同初始結(jié)構(gòu)的敏感性、算法的收斂特性和算法的穩(wěn)定性等角度對本文禁忌搜索算法的性能進行分析。本文通過對四種人為設(shè)置的團簇初始結(jié)構(gòu)和隨機生成的團簇初始結(jié)構(gòu)的實驗對比，說明團簇初始結(jié)構(gòu)對本文算法影響不大，并且做了同粒子群算法和蒙特卡洛算法的對比試驗，實驗結(jié)果表明本文算法用于求解Au-Ag合金納米團簇的穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)是有效的，體現(xiàn)出了較好的算法性能。<

4、br>　　針對優(yōu)化得到的Au-Ag合金納米團簇，分別從團簇的表面原子分布、團簇的CSRO變化、團簇的能量變化規(guī)律、團簇各殼層的原子排布和團簇各配位數(shù)位置上原子的排布等角度分析，結(jié)果表明:Ag原子在團簇的頂點和棱邊具有很強的分布傾向性，而Au原子傾向于分布在團簇中間殼層區(qū)域，且Au和Ag更多呈塊狀“抱”在一起，合金化程度較低;Au-Ag合金納米團簇體系能量隨著團簇尺寸的增大和Au原子比例的提高而降低;Au-Ag合金納米團簇的CSRO值會隨