低維石墨炔及其同素異形體系統(tǒng)熱輸運研究.pdf

1、姚承軍：低維石墨炔及其同素異形體系統(tǒng)熱輸運研究摘要石墨烯是一種由碳原子構(gòu)成的單層拓撲結(jié)構(gòu)，具有高熱導率和載流子遷移率，且化學、熱穩(wěn)定性良好。與之相類似的是石墨炔，它是石墨烯的同素異形體，也是單原子層拓撲結(jié)構(gòu)，不同的是石墨烯是以sp2雜化軌道形成的二維結(jié)構(gòu)，而石墨炔則是以sp和sp2雜化形成的二維結(jié)構(gòu)，并擁有更豐富的碳化學鍵。石墨炔具有和石墨烯一些相似的優(yōu)良性質(zhì)，比如化學、熱穩(wěn)定性良好，具有較高的載流子遷移率，并且可以作為儲鋰和儲氫的材料

2、，這些優(yōu)良的物理性質(zhì)使得石墨炔在存儲能量方面以及納米光電器件方面潛在著廣泛的應用前景，其熱學方面的性能是它能否進行廣泛應用的基礎(chǔ)。目前為止，人們對石墨炔的研究主要集中在光學、力學和電學等方面，對其熱學方面性質(zhì)的報道還比較少。本文主要采用非平衡態(tài)分子動力學模擬方法研究石墨炔系統(tǒng)的熱輸運性質(zhì)。首先，我們構(gòu)建了石墨炔系統(tǒng)(graphyne，graphdiyne和squarographenes)的分子動力學模型，選取rebo勢函數(shù)，采用非平衡交

3、換速度的方法研究了相同寬度下的石墨炔系統(tǒng)的導熱系數(shù)與體系長度之間的關(guān)系；以及在同一長度下，改變寬度，研究其導熱系數(shù)的變化情況；最后再探究邊界條件對導熱系數(shù)的影響。模擬結(jié)果表明：在500K溫度下，1)熱導率隨模擬尺寸的增加而逐漸增大，且與體系長度存在著冪律關(guān)系，即roC∥。其中熱導率的大小順序為‰。arogr卻h。。唯印hyn。b訕diyne)且gr，一aphynegraphdiyne納米帶中存在著極長的聲子平均自由程，熱導率并未隨其長度

4、的變化而達到收斂，而當長度超過1200nlTl時，squarographene納米帶的熱導率將趨于收斂。2)隨著模擬寬度的增加，熱導率也顯著增加，這與經(jīng)典的聲子邊界散射理論一致，但增大的幅度越來越小，最終趨于收斂。3)在模擬尺寸相同的情況下，在x、Y、z三個方向上分別施加周期、自由和周期邊界條件的熱導率明顯比施加自由、自由和周期邊界條件的熱導率大。其次，我們接著用非平衡態(tài)分子動力學方法模擬了石墨烯及其同素異形體超石墨烯納米帶的熱輸運性質(zhì)

5、，后者結(jié)構(gòu)與石墨烯類似，都是六角型蜂窩狀結(jié)構(gòu)，不同的是超石墨烯是在苯環(huán)上添加乙炔鍵而形成的單層拓撲結(jié)構(gòu)，不但有苯環(huán)自身的sp2鍵，而且乙炔鍵中還存在著Sp鍵，且它會是繼石墨烯之后的又一個無間隙半導體。模擬結(jié)果表明：500K溫度下，1)超石墨烯納米帶的熱導率遠小于石墨烯的熱導率，當長度為12“m時，石墨烯納米帶的熱導率為690W(mK)～，而超石墨烯納米帶的熱導率只有228w(mK)～。2)超姚承軍：低維石墨炔及其同素異形體系統(tǒng)熱輸運研究

6、AbstractGrapheneiscomposedofsinglelayedcarbonatoms、析t11highthermalconductivityandcarriermobilityandwithstablechemicalpropertiesAsthegraphene’Sallotrope，thecorrespondinggraphynealsohasasingleatomiclayertopologyButthegraph

7、emehastwo—dimensionalstructurewithsp2hybridorbitals，whilegraphyneisbasedonthehybridacetylenespandsp2carbonbondsBothgraphneneandgraphynehassomesimilarexcellentproperties，suchasgoodthermalandchemicalstabilityandhi曲carrierm

8、obilityandcanbeusedasstorageoflithiumandhydrogenstoragematerialsDuetotheseexcellentphysicalandchemicalproperties，graphy’nehaswideapplicationsinenergystorageandnano—optoelectronicdeviceSofarstudiesofthegraphynearemainlyfo

9、cusedonoptical，mechanicalandelectricalaspects，researchonitsthermalaspectsofnatureisstillrelativelylessInthispaperthermaltransportpropertiesofgraphyneareinvestigated，usingnonequilibriummoleculardynamicssimulationFirstlygr

10、aphynesystems(graphyne，graphdiyneandsquarographenes)areconstructedBasedonthereboempiricalpotential，weuseMutlerPlathemethodtostudytherelationshipbetweenthermalconductivityandsystemsize，andtoexploretheinfluenceofboundaryco

11、nditionsonthethermalconductivityOurresultsdemonstratethatthethermalconductivityincreaseswiththegrowthofthesimulationlengthTherelationshipbetweenthermalconductivityandthesimulationsizebehavespowerlawTherelationofthetherma

12、lconductivitiesisx裔。。卿h。b砷yIl。kraphdiyn。ThereisalongphononmeanfreepathinthegraphyneandgraphdiynenanobeltsTheirthermalconductivityisnotconvergedwiththelengthItisfoundthatthermalconductivityalsoincreases、析tllthegrowthwidth

13、ItisconsistentwiththeclassicaltheoryofphononscatteringboundaryButtheincreasingtrendisgraduallyweakenedWealsofindthatthermalconductivitywithperiodicboundaryconditionisgreaterthanthatwithfreeboundariesSecondlythesamemethod