核殼結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩的制備及其脫硝性能的研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是大氣污染的主要污染源之一。ZSM-5分子篩具有良好的水熱性，并且可通過(guò)摻雜金屬離子引入更多的活性中心，顯示了優(yōu)異的SCR催化性能。
　　本文分別制備了Fe-ZSM-5@meso-SiO2和中空CeO2@Fe-ZSM-5兩種核殼結(jié)構(gòu)分子篩，并對(duì)樣品的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進(jìn)行研究。首先采用水熱法制備Fe-ZSM-5分子篩，隨后在修飾后的Fe-ZSM-5外表面包覆介孔硅分子篩，合成具有微孔-介孔結(jié)構(gòu)的核殼結(jié)構(gòu)分子篩Fe-ZSM

2、-5@meso-SiO2,并以水熱法和浸漬法摻雜單金屬Ce、Ni或雙金屬。通過(guò)X射線衍射光譜(XRD)，高分辨透射電鏡（HRTEM），氫氣程序升溫還原(H2-TPR)，X射線光電子能譜(XPS)等分析測(cè)試手段對(duì)樣品的形貌、結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。在固定床反應(yīng)器中對(duì)催化劑在NH3-SCR反應(yīng)中的催化活性進(jìn)行測(cè)試，并對(duì)反應(yīng)歷程進(jìn)行原位紅外分析。結(jié)果表明，水熱法制備的樣品活性明顯高于浸漬法制備的樣品活性，且Ce比Ni，Ni比La更有利于SCR反應(yīng)。在浸

3、漬Ce的過(guò)程中，不同的溶劑會(huì)影響樣品的活性。溶劑影響了CeO2顆粒大小，Ce4+的含量和還原溫度大小，從而影響了對(duì)NO和NH3的吸附能力。在樣品FeZ@Ce/MS-H2O中，CeO2顆粒最小，且其高度分散于MS孔道中，易于還原;同時(shí)有利于吸附NO的Ce4+的濃度最大，對(duì)NH3和NO的吸附能力最強(qiáng)，有利于SCR反應(yīng)，因此FeZ@Ce/MS-H2O具有最高的反應(yīng)活性。
　　對(duì)中空CeO2@Fe-ZSM-5核殼結(jié)構(gòu)分子篩的制備條件進(jìn)行研