石墨烯基遙控突(爆)釋型抗癌藥物膠囊自組裝.pdf

1、本文首先調(diào)控了氧化石墨烯(graphene oxide，GO)在大分子溶液中的穩(wěn)定性。通過(guò)選擇小分子量PAH且使用0.5mol·L-1NaCl溶液，有效抑制了大分子對(duì)GO的橋聯(lián)，解決了GO在大分子溶液中的聚集問(wèn)題。在此基礎(chǔ)上，用層層(layer-by-layer，LbL)組裝技術(shù)，以橫向尺寸為1.5-2.5μm、厚度為1.0nm的氧GO為模板，主要以聚電解質(zhì)聚烯丙基氯化銨(poly-allylamine hydrochloride，PA

2、H)、聚苯乙烯磺酸鈉(poly-sodium 4-styrenesulfonate，PSS)為壁材，制備了GO基納米膠囊。并進(jìn)一步以負(fù)載疏水抗癌藥物紫杉醇(paclitaxel，PTX)的GO（以GO+PTX表示）為模板，組裝了在中性pH下具有藥物突釋效應(yīng)的納米膠囊，解決了GO負(fù)載的藥物只能在低pH(pH=2)時(shí)(而癌細(xì)胞的pH范圍為5.6-7.6)釋放藥物的問(wèn)題。PTX在GO上的負(fù)載量為0.4mg·mg-1。為使這些20-60nm的納

3、米金(gold nanoparticles，AuNPs)賦予PTX在中性pH下快速釋放的功能，本文借助正電性的PAH把負(fù)電性的GO和負(fù)電性的AuNPs組裝在一起，可使膠囊具有吸收近紅外(near infrared，NIR)光的特性，最終組裝得到GO基、載PTX、摻AuNPs的納米膠囊，其結(jié)構(gòu)組成為(GO+PTX)/(PAH/AuNPs)/(PAH/PSS)/PAH。在NIR光照射的300s內(nèi)，87％的PTX從膠囊中快速釋放。論文闡述了中

4、性pH條件下PTX的突釋機(jī)理，即:AuNPs吸收NIR光并將其轉(zhuǎn)化為熱量，削弱了GO和PTX間的π-π堆積、氫鍵等相互作用;同時(shí)改變聚電解質(zhì)的分子構(gòu)象使殼層通透性增大，PTX得以快速釋放。論文中還利用密度梯度超速離心法得到橫向尺寸為500-680nm、厚度為0.6nm的單分散GO，用于高效負(fù)載PTX(0.8 mg·mg-1)及NIR遠(yuǎn)程控釋。本論文工作調(diào)控了GO納米片在大分子溶液中的穩(wěn)定性，從膠體與界面化學(xué)角度深化了對(duì)GO的認(rèn)識(shí)，為GO