金對(duì)立方氧化釤表面過(guò)氧物種光誘導(dǎo)生成的促進(jìn)作用研究.pdf

1、本文以探究氧氣氛下Au對(duì)立方Sm2O3(c-Sm2O3)表面光誘導(dǎo)生成過(guò)氧物種的促進(jìn)作用以及對(duì)其影響因素為目的。在論文的第一部分工作中，采用原位顯微Raman光譜技術(shù)考察了浸漬法制備的Au/c-Sm2O3在325 nm激光誘導(dǎo)下過(guò)氧物種的生成情況，對(duì)光照和分子氧對(duì)過(guò)氧物種生成的影響以及激光功率、溫度等影響因素進(jìn)行了詳細(xì)研究;采用XRD、TEM、HAADF-STEM、BET、O2-TPD、CO2-TPD以及XPS等對(duì)Au/c-Sm2O3樣

2、品進(jìn)行了相關(guān)表征，并對(duì)Au的促進(jìn)作用機(jī)理進(jìn)行了初步探究。在論文的第二部分工作中，初步探究了在514 nm和532 nm等可見激光誘導(dǎo)下，Au對(duì)c-Sm2O3表面過(guò)氧物種生成的影響。比較考察了不同方法制備的c-Sm2O3負(fù)載Au樣品表面過(guò)氧物種的光誘導(dǎo)生成情況。取得的主要研究結(jié)果如下:
　　(1)在325 nm激光照射下，未經(jīng)任何處理的Au/c-Sm2O3樣品在空氣氣氛下即可明顯觀測(cè)到過(guò)氧物種的生成，而相同條件下的c-Sm2O3表面

3、則未能觀測(cè)到過(guò)氧物種的生成，表明Au的添加可以顯著促進(jìn)c-Sm2O3表面過(guò)氧物種的光誘導(dǎo)生成，較合適Au的負(fù)載量在0.5％左右; Au0在樣品表面以納米粒子形式存在，粒徑隨焙燒溫度升高而增大，樣品中Au以三種價(jià)態(tài)共存;證實(shí)了光照和分子氧存在是Au/c-Sm2O3表面過(guò)氧物種生成的必要條件，說(shuō)明Au的加入并沒(méi)有改變c-Sm2O3表面生成過(guò)氧物種的機(jī)理;適當(dāng)提高激光功率或樣品溫度有利于過(guò)氧物種的生成，而過(guò)高的激光功率或樣品溫度則會(huì)導(dǎo)致過(guò)氧物

4、種的分解。焙燒溫度的升高以及焙燒時(shí)間的增長(zhǎng)不利于樣品表面過(guò)氧物種的生成，這可能是由于Au納米粒子粒徑增大所致;Au的添加提高了樣品表面對(duì)分子氧的吸附能力，并可能促進(jìn)分子氧的活化，進(jìn)而促進(jìn)了過(guò)氧物種的生成，并且發(fā)現(xiàn)0價(jià)的Au更有利于過(guò)氧的生成。
　　(2)以浸漬法和機(jī)械研磨法制備的c-Sm2O3負(fù)載Au樣品在以可見激光為激發(fā)源時(shí)攝取的Raman光譜會(huì)受到熒光的干擾，而以浸漬離心法制備的Au_c-Sm2O3樣品則可以有效地避免熒光的干