苧烯催化氧化合成香芹酮的研究.pdf

1、香芹酮是一種重要的香料，廣泛用于食品工業(yè)及化學(xué)工業(yè)，特別是在糖果、牙膏、飲料中具有非常普遍的應(yīng)用，此外它還是工業(yè)上常用的一種高效溶劑。早期，香芹酮一直都是通過(guò)天然提取得到的，但該方法得到的香芹酮量小、價(jià)高，且極易受到自然環(huán)境的影響，已遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能滿足市場(chǎng)需求。因此，香芹酮的工業(yè)化生產(chǎn)成為了一大研究熱點(diǎn)。傳統(tǒng)工業(yè)生產(chǎn)方法包括環(huán)氧化合成法、亞硝基化合成法等存在污染重、成本高等各種問(wèn)題，因此研究高效、經(jīng)濟(jì)、環(huán)保的工業(yè)生產(chǎn)方法勢(shì)在必行。
　　

2、結(jié)合國(guó)內(nèi)外對(duì)香芹酮合成方法的研究進(jìn)展，本論文以芋烯為原料，制備合適的催化劑，優(yōu)化香芹酮的合成工藝，降低成本、減少環(huán)境污染、提高收率，為工業(yè)化生產(chǎn)提供可靠依據(jù)。
　　本文優(yōu)選最具有可能性的三種催化體系，分別是釩磷氧化物催化體系、均相固載化salen催化體系以及凹凸棒土負(fù)載催化體系。以不同的金屬負(fù)載改性，采取浸漬、沉積-沉淀等方法制備催化劑，對(duì)催化劑進(jìn)行芋烯氧化香芹酮反應(yīng)考察，對(duì)催化劑制備因素及反應(yīng)工藝條件進(jìn)行優(yōu)化，找到芋烯選擇氧化合

3、成香芹酮的最優(yōu)方法。最后采用X射線衍射、紅外光譜、電鏡、比表面測(cè)試等表征手段對(duì)優(yōu)選催化劑進(jìn)行表征，了解催化劑微觀形貌及結(jié)構(gòu)。主要內(nèi)容如下:
　　(1)釩磷氧化物體系:優(yōu)選催化劑為B-VPO(P/V=1，B/P=0.1)。適宜的工藝條件為:催化劑B-VPO(P/V=1，B/P=0.1)0.05g，溶劑乙腈5 mL，氧化劑TBHP2mL，反應(yīng)溫度82℃，反應(yīng)時(shí)間10h。在該條件下，芋烯的轉(zhuǎn)化率為88.9％，香芹酮的選擇性為24.4％。

4、
　　(2)均相固載化salen體系:優(yōu)選催化劑是在氮?dú)獗Ｗo(hù)下室溫浸漬12h制得的B-salen-NH2-MCM-41。適宜的工藝條件為:催化劑B-salen-NH2-MCM-41（1∶1，室溫，12h）0.03g，溶劑乙腈5mL，氧化劑TBHP2mL，反應(yīng)溫度82℃，反應(yīng)時(shí)間10h。在該條件下，芋烯的轉(zhuǎn)化率為96.1％，香芹酮的選擇性為28.2％。
　　(3)負(fù)載型凹凸棒土催化體系:優(yōu)選催化劑為B-PAL(5％，300)。