基于生物分子穩(wěn)定的納米金催化劑的制備、表征與催化性能研究.pdf

1、負載型金催化劑是近二十年來發(fā)展起來的一種新型催化材料，以其良好的低溫催化性能受到學術界和工業(yè)界的廣泛關注。然而，由于在反應過程中存在聚集長大、溶脫及其表面碳酸鹽的積累等原因，使得催化劑活性迅速降低乃至失活，這已經成為制約其工業(yè)應用的瓶頸。本論文通過兩條途徑來解決此問題，一是制備氧化鈦包裹的金納米催化劑來抑制金粒子的聚集長大，二是制備殼聚糖修飾活性炭負載納米金催化劑，通過殼聚糖的有機基團來穩(wěn)定金納米粒子，兩種方法均提高了催化劑的催化活性及

2、其穩(wěn)定性。采用N2-物理吸附、紫外-可見漫反射光譜（UV-vis DRS）、X-射線衍射（XRD）、透射電鏡（TEM）X-光電子能譜（XPS）等對催化劑進行了表征，得到如下具有創(chuàng)新性的結果與結論：
　　 1．以大腸桿菌為模板，成功制備了氧化鈦包裹的納米金催化劑Au@TiO2。表征結果顯示：該催化劑維持了大腸桿菌的桿狀結構，以大腸桿菌為模板生成的孔道結構在一定程度上抑制了金粒子的聚集長大。將該催化劑用于CO氧化反應，發(fā)現當菌體用量

3、為100mL或150mL時，制得的金催化劑可在80oC下將CO完全氧化。
　　 2．制備并表征了一系列Au/C催化劑，在溫和的反應條件下，以空氣為氧化劑且不添加任何其它溶劑，考察了金催化劑對苯甲醇液相選擇氧化反應的催化性能，發(fā)現活性炭載體預處理方式、催化劑制備方法等對其催化活性有顯著的影響。其活性順序如下：
　　 活性炭預處理方式：HCl處理﹥HNO3處理﹥未處理；
　　 催化劑制備方法：膠體負載法﹥等體積浸漬法

4、
　　 3．利用殼聚糖分子對氧化物載體的改性作用以及其中的氨基等基團對金納米粒子的保護作用，制備了殼聚糖-活性炭復合載體及其負載的Au催化劑。結構表征與催化活性結果顯示：殼聚糖的添加沒有改變催化劑的孔結構。適量的殼聚糖有助于催化劑活性與穩(wěn)定性的提高，當殼聚糖含量為5％時，催化活性最高，苯甲醛收率可達2.7％。
　　 4.考察了催化劑制備方法對活性的影響。發(fā)現制備方法明顯影響金粒子的大小和分散性。金粒子越小、分散性越好，催