常用預(yù)氧化劑降解兩種典型PPCPs的效能和機(jī)理研究.pdf

1、由于藥品和個(gè)人護(hù)理品(PPCPs)的大量生產(chǎn)和使用,以及相關(guān)儀器分析技術(shù)的提高,此類微量污染物質(zhì)在水環(huán)境中被頻繁檢出。這類物質(zhì)由于其低濃度的累積效應(yīng)、較強(qiáng)的生物活性和難降解等特征,對(duì)生態(tài)系統(tǒng)、生物和人類健康造成急性或慢性危害。
　　本論文選取在水環(huán)境中廣泛存在的非甾體抗炎藥布洛芬(IBP)和磺胺類抗生素磺胺甲噁唑(SMX)兩種PPCPs,采用水處理常用的高錳酸鉀、次氯酸鈉、臭氧三種預(yù)氧化劑,考察了接觸時(shí)間、目標(biāo)物初始濃度、pH值、

2、本底有機(jī)物腐殖酸等因素對(duì)預(yù)氧化劑去除目標(biāo)物的影響以及常用氧化劑氧化SMX的降解途徑,為理論分析和實(shí)際工程應(yīng)用提供依據(jù)。
　　高錳酸鉀、次氯酸鈉、臭氧與布洛芬接觸30min后,去除率基本趨于穩(wěn)定,分別達(dá)到59.07％、11.72%、88.42%;臭氧的去除效果優(yōu)于另外兩種。雖然當(dāng)布洛芬初始濃度增加時(shí),三種預(yù)氧化劑的去除率降低,但是單位預(yù)氧化劑投加量的去除量增大。由于不同pH條件下,IBP分子的存在形式和不同類型氧化劑的氧化性能不同,

3、高錳酸鉀和次氯酸鈉在pH=5.14的條件下對(duì)IBP的去除率高于pH=8.30時(shí)的去除率,相反臭氧在pH=8.30下對(duì)IBP的去除率較高。腐殖酸對(duì)三種氧化劑去除布洛芬大體上存在抑制作用,且濃度越高抑制作用越明顯,低濃度略有促進(jìn)作用。通過(guò)測(cè)定不同氧化劑下布洛芬TOC的去除率和降解液紅外圖譜分析可知常用預(yù)氧化劑只是表觀上高效地去除了布洛芬,降解過(guò)程中生成了大量的中間產(chǎn)物,TOC去除率較低,僅為5.58%~18.11%。
　　三種預(yù)氧化劑

4、與磺胺甲噁唑接觸30min后,去除率基本趨于穩(wěn)定,臭氧和次氯酸鈉的去除率為98.49%和96.93%,優(yōu)于高錳酸鉀(40.76%)。隨著SMX初始濃度的增加,單位預(yù)氧化劑投加量的去除量均增大,其中單位臭氧和次氯酸鈉降解SMX的去除量遠(yuǎn)高于高錳酸鉀,臭氧略高于次氯酸鈉。由于不同pH條件下,SMX分子的存在形式和不同類型的氧化劑的氧化性能不同,高錳酸鉀和臭氧在pH=8.22條件下對(duì)SMX的去除率高于pH=4.60時(shí)的去除率。相反,次氯酸鈉在

5、pH=4.60條件下對(duì)SMX的去除率較高。腐殖酸對(duì)三種預(yù)氧化劑降解去除SMX的影響大小不同。對(duì)于預(yù)氧化體系而言,雖然高錳酸鉀、次氯酸鈉、臭氧對(duì)SMX去除率很高,但是,TOC去除率僅為5.12%、4.77%和16.71%。
　　采用LC-MS分析SMX在氧化過(guò)程中的的降解產(chǎn)物,并建立SMX氧化降解的途徑,研究結(jié)果表明反應(yīng)部位主要是苯環(huán)酰胺上S-N、芳伯氨基、異惡唑上的碳碳雙鍵及相連的甲基;三種氧化劑根據(jù)自身的氧化特性進(jìn)行反應(yīng),臭氧和