Cu-Mn-Zr復(fù)合催化劑的制備及其降解乙酸乙酯特性研究.pdf

1、揮發(fā)性有機(jī)化合物(Volatile Organic Compounds，VOCs)種類多樣，來源廣泛，本身作為有毒物質(zhì)，不僅會(huì)造成光化學(xué)煙霧、臭氧層破壞和植物衰變等環(huán)境問題，還會(huì)對(duì)人體健康產(chǎn)生危害。催化燃燒法可在較低溫度（通常在200～500℃）下將有機(jī)廢氣轉(zhuǎn)化為二氧化碳、水和其他相對(duì)較少有害化合物，具有能耗低、副產(chǎn)物少等優(yōu)點(diǎn)，如何提高催化劑的低溫催化活性和穩(wěn)定性仍然是研究的熱點(diǎn)問題。本文采用溶膠凝膠法制備了一系列Cu-Mn-Zr復(fù)合氧

2、化物催化劑，研究了制備方法對(duì)催化劑性能的影響，考察了催化降解乙酸乙酯影響因素對(duì)其去除率和CO2選擇性的影響，采用一系列表征手段研究了催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)，并對(duì)催化降解乙酸乙酯的機(jī)理進(jìn)行了分析，得到主要結(jié)論如下:
　　(1)研究了活性金屬組分摩爾比例、煅燒溫度等制備條件對(duì)乙酸乙酯催化性能的影響，結(jié)果表明在400℃煅燒條件下制備的Cu-Mn-Zr(1∶1∶1)催化劑的降解效果最優(yōu)，具有較強(qiáng)的低溫催化活性，其T50=166℃、T90=1

3、94℃，同時(shí)其CO2選擇性最高，在260℃時(shí)的CO2選擇性為96.29％。
　　(2)對(duì)Cu-Mn-Zr復(fù)合氧化物催化劑進(jìn)行了BET、XRD、XPS、SEM和TEM等表征。由BET分析表明，催化劑孔徑分布均勻，為高度分散的無定形結(jié)構(gòu)。由XRD分析顯示，Mn的加入有利于形成高度分散的非晶態(tài)物質(zhì)，煅燒溫度的升高形成了CuO、MnO2和四方晶相ZrO2。XPS分析表明，在煅燒溫度400℃制備的催化劑Cu-Mn-Zr(1∶1∶1)中活性組

4、分CuO、MnO2和四方晶相ZrO2所占比例最大。
　　(3)研究了乙酸乙酯初始濃度、空速、溫度和O2含量對(duì)Cu-Mn-Zr(1∶1∶1)復(fù)合催化劑催化氧化乙酸乙酯的去除率和對(duì)CO2選擇性的影響。乙酸乙酯去除率和CO2選擇性隨初始濃度的增大、空速的增大均呈降低趨勢(shì);隨溫度的升高、O2含量的增大均呈升高趨勢(shì)。溫度越高各影響因素的作用越小。乙酸乙酯的去除率和CO2的選擇性隨初始濃度為1075.08mg/m3、空速為24000h-1、O

5、2含量為40％時(shí)，在240℃下Cu-Mn-Zr(1∶1∶1)復(fù)合催化劑對(duì)乙酸乙酯催化降解的去除率最高，達(dá)到98.32％，對(duì)CO2的選擇性高于96％。
　　(4)對(duì)催化反應(yīng)前后的催化劑進(jìn)行了BET、XRD和XPS表征，并且通過ATR、GC等分析，研究了催化反應(yīng)機(jī)理。由BET分析，反應(yīng)后的催化劑比表面積和孔容明顯減小。由XRD分析，反應(yīng)前的催化劑中氧化物為均勻、高度有序的無定形結(jié)構(gòu)，反應(yīng)后的催化劑出現(xiàn)了氧化銅晶體和二氧化鋯晶體。由XP