釕納米顆粒的形貌控制合成及其催化性能研究.pdf

1、貴金屬納米材料因其突出的催化性質(zhì)、電性質(zhì)、磁性質(zhì)和光學(xué)性質(zhì),已經(jīng)成為納米科技領(lǐng)域中研究熱點(diǎn)之一。其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)與其形貌、表面結(jié)構(gòu)以及尺寸大小密切相關(guān)的。釕(Ru)是一種重要的催化劑,對(duì)碳碳三鍵、碳碳雙鍵以及芳香族化合物加氫均具有良好的催化活性。但迄今為止,Ru納米的研究還停留在對(duì)其粒徑的控制,而有關(guān)Ru納米顆粒的形貌控制合成仍然較少。為此,本文探討了Ru納米顆粒的形貌控制合成方法及其催化性能。
　　采用油浴法,以水合三氯化釕

2、(RuCl3·xH2O)為前驅(qū)體、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)為穩(wěn)定劑、三縮四乙二醇(TEG)為溶劑和還原劑,在適量Zn粉存在下,170℃油浴反應(yīng)2h,再加入適量的十六烷基三甲基溴化銨(CTAB),繼續(xù)反應(yīng)4h,成功制得花片狀Ru納米顆粒。考察了CTAB加入時(shí)間、CTAB濃度、Zn粉、表面活性劑等對(duì)Ru納米顆粒形貌的影響,結(jié)果顯示,控制合成花片狀Ru納米顆粒最適宜的RuCl3/PVP/CTAB/Zn摩爾比為1/20/1/1.5。利用透射電子

3、顯微鏡(TEM)、紫外-可見光譜(UV-Vis)、X-射線光電子能譜(XPS)以及粉末X-射線衍射(XRD)等對(duì)所產(chǎn)物進(jìn)行表征。
　　以RuCl3·xH2O為前驅(qū)體,油胺(C18H37N)為保護(hù)劑,甲苯為溶劑,氫氣(H2)為還原劑,制備得到分散均勻的小粒徑Ru納米顆粒。若同時(shí)加入油酸,可以控制得到不同形貌的Ru納米顆粒。當(dāng)油胺:油酸的摩爾比為1:1,H2壓力為1MPa,反應(yīng)溫度為160℃時(shí),反應(yīng)4h或6h分別得到Ru納米鏈或海膽形

4、Ru納米顆粒。利用TEM、XPS以及XRD等對(duì)所制備的Ru納米顆粒進(jìn)行表征。
　　探討了二氧化硅負(fù)載的兩種形貌的Ru納米顆粒對(duì)苯酚選擇性氫化生成環(huán)己酮的催化性能?？疾炝藭r(shí)間、溫度、氫氣壓強(qiáng)對(duì)苯酚加氫的影響。結(jié)果顯示,苯酚與催化劑的摩爾比為100:1時(shí),H2壓強(qiáng)為1MPa,80℃反應(yīng)6h,苯酚的轉(zhuǎn)化率達(dá)82.38％,環(huán)己酮的選擇性達(dá)92.95%。花片狀釕納米顆粒的催化轉(zhuǎn)化率高但是選擇性相對(duì)較低,而絨球狀Ru納米顆粒的催化選擇性較高。