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1、本文以鎂鹽為主要原料,采用水熱法制備了三種鎂基層狀化合物,分別記為Mg/Al-LDH、Mg/Al/Fe-LDH和Mg/Fe-LDH。應(yīng)用電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICAP)、粉末X射線衍射分析儀(XRD)、差熱-熱重分析儀(TG-DTA)、傅里葉紅外光譜儀(FT-IR)、冷場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)和電位滴定法等化學(xué)分析手段對(duì)合成的鎂基層狀化合物進(jìn)行了表征,考察了它們對(duì)水體中氟離子的吸附脫除性能。采用共混法將三種鎂基吸附材料分
2、別與聚醚砜(PES)制備成膜,利用SEM、FT-IR分析手段對(duì)雜化膜材料進(jìn)行表征,并通過吸附實(shí)驗(yàn)確定了雜化膜中各組分的最佳配比,在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步研究了三種膜吸附材料對(duì)水體中氟離子的吸附脫除性能。主要研究結(jié)果如下:
(1)采用多種現(xiàn)代分析儀器對(duì)制備的樣品進(jìn)行表征,結(jié)果顯示:采用水熱法制備的三種以NO3-為層間陰離子的鎂基層狀化合物均具有較好的熱穩(wěn)定性,Mg/Al-LDH、Mg/Al/Fe-LDH和Mg/Fe-LDHO的零電位點(diǎn)(
3、pHzpc)分別為9.5、9.8和10.4。
(2)研究了三種鎂基層狀化合物對(duì)溶液中氟離子的脫除性能,考察了吸附劑投加量,氟離子初始濃度,溶液初始pH,接觸時(shí)間,吸附溫度和共存陰離子等因素對(duì)吸附性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,三種吸附材料的吸附量均隨吸附劑投加量、溶液初始濃度的增加和接觸時(shí)間的延長(zhǎng)而升高。pH的影響雖略有差異,但整體趨勢(shì)相同。共存陰離子對(duì)三種鎂基層狀化合物的除氟性能均產(chǎn)生抑制作用。在實(shí)驗(yàn)條件下,Mg/Al-LDH、M
4、g/Al/Fe-LDH和Mg/Fe-LDH對(duì)氟離子的平衡吸附量(qe)分別為25.39mg/g,15.66mg/g和15.65mg/g,吸附過程均遵循Langmuir等溫吸附模型和偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。
(3)采用共混法分別將Mg/Al-LDH、Mg/Al/Fe-LDH和Mg/Fe-LDHO與聚醚砜(PES)制備成雜化膜材料,并通過吸附實(shí)驗(yàn)得出膜吸附材料中層狀化合物與PES的最佳質(zhì)量比分別為:Mg/Al-LDH/PES膜,3∶2;
5、 Mg/Al/Fe-LDH/PES膜,3∶2; Mg/Fe-LDH/PES膜,2∶1。采用SEM和FTIR等對(duì)膜吸附材料進(jìn)行分析和表征,發(fā)現(xiàn)三種鎂基層狀化合物均勻的分散在雜化膜中,無明顯團(tuán)聚現(xiàn)象。
(4)研究了三種雜化膜材料對(duì)溶液中氟離子的脫除性能,考察了溶液初始pH,接觸時(shí)間、吸附溫度和共存陰離子對(duì)雜化膜材料吸附性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:三種膜吸附材料的吸附平衡時(shí)間各不相同,共存陰離子對(duì)三種雜化膜材料的除氟性能均產(chǎn)生抑制作用
6、;在實(shí)驗(yàn)條件下,Mg/Al-LDH/PES膜、Mg/Al/Fe-LDH/PES膜和Mg/Fe-LDH/PES膜對(duì)氟離子的平衡吸附量分別為6.17mg/g、3.72mg/g和4.39mg/g;三種雜化膜材料對(duì)溶液中氟離子的吸附過程均符合偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。在吸附熱力學(xué)上,Mg/Al-LDH/PES膜和Mg/Al/Fe-LDH/PES膜對(duì)溶液中氟離子的吸附過程分別符合Langmuir吸附等溫模型和Freundlich吸附等溫模型;在25℃和5
7、0℃下,Mg/Fe-LDH/PES膜對(duì)溶液中氟離子的吸附過程分別符合Freundlich吸附等溫模型和Langmuir吸附等溫模型。
上述研究結(jié)果表明,本研究中以鎂鹽為主要原料制備的鎂基層狀化合物及其雜化膜材料對(duì)溶液中的氟離子具有良好的脫除性能;雖然成膜后吸附量有所降低,但雜化膜材料克服了顆粒吸附材料流動(dòng)性大,難回收等缺點(diǎn),在溶液除氟領(lǐng)域?qū)⒕哂辛己玫膽?yīng)用前景,本研究將為鹵水中鎂鹽的開發(fā)利用及粉末狀吸附劑的大規(guī)模使用提供新思路。
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