Ni基催化劑上合成氣甲烷化反應(yīng)的研究.pdf

1、合成氣甲烷化作為煤制氣技術(shù)之一,近年來頗受人們關(guān)注;高活性、高選擇性及高穩(wěn)定性催化劑的研究對該反應(yīng)有很重要的理論意義及應(yīng)用價(jià)值。本文主要研究復(fù)合載體中不同ZrO2含量、不同活性組分負(fù)載量、不同助劑及含量對Ni基催化劑在合成氣甲烷化反應(yīng)中的催化性能的影響,考察催化劑的穩(wěn)定性,探究反應(yīng)工藝條件對該催化劑的影響。催化劑的活性測試在固定床反應(yīng)器中進(jìn)行,反應(yīng)條件T=300~650℃,P=0~2.0MPa(表壓),GHSV=5000~15000h-

2、1,H2/CO=1~3。采用N2吸附脫附、X射線衍射(XRD)、H2程序升溫還原(H2-TPR)、H2化學(xué)吸附、熱重分析(TG)及掃描電鏡(SEM)等對反應(yīng)前、后催化劑進(jìn)行了表征分析。主要研究內(nèi)容及成果如下。
　　(1)研究不同ZrO2含量復(fù)合載體ZrO2-Al2O3、不同Ni負(fù)載量催化劑的甲烷化催化性能。結(jié)果表明,當(dāng)Ni負(fù)載量為20wt％,復(fù)合載體中ZrO2含量為40wt%時,催化劑表現(xiàn)較高的催化性能。通過對催化劑的穩(wěn)定性評價(jià)及

3、積碳分析,發(fā)現(xiàn)ZrO2的加入顯著提高了催化劑的穩(wěn)定性、抗積碳性能及抗燒結(jié)性能。
　　(2)研究不同助劑(La、Co及Nb)、助劑含量對Ni/ZrO2-Al2O3催化劑的甲烷化性能的影響。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn),La的加入對反應(yīng)的催化性能改善效果顯著。當(dāng)La的添加量為4wt%時,催化劑不僅表現(xiàn)較高的催化性能,還表現(xiàn)了良好的穩(wěn)定性。表征結(jié)果表明,加入La后催化劑上的積碳量較少,反應(yīng)前后Ni晶粒尺寸變化很小。
　　(3)對上述改性的催化劑進(jìn)