Ni基催化劑上甲烷部分氧化制合成氣.pdf

1、本文考查了整體式Ni/Al<,2>O<,3>催化劑經(jīng)中高溫焙燒(300-800℃)后對(duì)于甲烷部分氧化反應(yīng)的催化活性，并對(duì)催化劑進(jìn)行了XRD，TPR表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在300-500℃范圍內(nèi)，隨著焙燒溫度的升高，活性組分同載體間相互作用的增強(qiáng)，這有助于提高活性組分的分散性，從而使得催化劑的活性隨焙燒溫度的升高而有所提高。但當(dāng)焙燒溫度在.500-800℃范圍時(shí)，焙燒溫度的升高使得催化劑越來(lái)越難被還原，從而使得催化劑活性隨著焙燒溫度的升高而

2、依次降低。故而500℃焙燒催化劑催化活性最佳。 對(duì)Ni/Al<,2>O<,3>催化劑進(jìn)行了超高溫焙燒(1200-1400℃)，考查了還原溫度以及焙燒溫度對(duì)催化劑催化活性的影響，并對(duì)催化劑進(jìn)行了XRD表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，催化劑經(jīng)1200℃焙燒后，催化劑中的Ni物種基本上是以NiAl<,2>O<,4>形式存在，還原溫度低于800℃，NiAl<,2>O<,4>不能被還原，催化劑活性很差，當(dāng)還原溫度達(dá)到800℃時(shí)，有部分NiAl<,2>

3、O<,4>被還原為Ni<'0>，催化劑具有較高活性，當(dāng)還原溫度為900℃，NiAl<,2>O<,4>完全被還原，故而催化劑活性最佳。當(dāng)焙燒溫度在1200-1400℃范圍內(nèi)，隨著焙燒溫度的升高， NiAl<,2>O<,4>晶粒逐漸增大，使得NiAl<,2>O<,4>越來(lái)越難被還原。故催化劑在900℃還原后，其催化活性隨焙燒溫度的升高而依次下降。同時(shí)發(fā)現(xiàn)在Ni/Al<,2>O<,3>催化劑中添加La助劑后，可以抑制1200℃焙燒過(guò)程中NiA

4、l<,2>O<,4>晶粒的長(zhǎng)大，從而有效提高了催化劑的催化活性。 考查了Ni/CeO<,2>-ZrO2-Al<,2>O<,3>系列催化劑的催化活性及抗積碳性能，并對(duì)催化劑進(jìn)行了BET，XRD，TPR，XPS表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，由于Ni/CeO<,2>-ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>催化劑具有良好的Ni物種分散性以及大的比表面，從而對(duì)于甲烷部分氧化反應(yīng)表現(xiàn)出良好的催化活性和抗積碳性能。隨著Al含量的增加，催化劑中Ni物種同