甲烷部分氧化制合成氣Ni基整體型催化劑及助劑CeO-,2-改性作用研究.pdf

1、近年來，天然氣部分氧化成為天然氣轉(zhuǎn)化制合成氣領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。與傳統(tǒng)的二氧化碳水蒸氣重整制合成氣生產(chǎn)方法相比，甲烷催化部分氧化具有設(shè)備投資少、反應(yīng)器體積小、能耗低、生成H2和CO的摩爾比接近2，適合下游合成甲醇和費(fèi)托合成反應(yīng)等優(yōu)點(diǎn)。 本文在前期工作的基礎(chǔ)上，采用聚乙二醇作分散劑，經(jīng)過干燥，模壓成型，還原和燒結(jié)等步驟，制備了甲烷部分氧化制合成氣整體型Ni和Ni-CeO2催化劑。并通過粒度分析、TPR、XRD、ESEM及活性評價等手段

2、，分別對催化劑的制備條件及反應(yīng)工藝條件進(jìn)行了研究。 本文選擇CeO2作為助劑，利用其良好的貯氧和遷移氧的能力，添加到鎳基整體型催化劑中進(jìn)行催化劑改性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，以硝酸鈰溶液浸漬方式添加CeO2制備的催化劑具有表面孔道多、晶型好、分散均勻及催化活性和穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)?？疾炝酥鷦〤eO2添加量對催化劑活性的影響，結(jié)果表明適宜的CeO2添加量為10wt％。整體型Ni-CeO2催化劑適宜的制備條件為：聚乙二醇添加量3wt％，CeO2以

3、硝酸鈰溶液浸漬方式添加，添加量為10wt％，空氣氣氛下500℃焙燒2h，氫氮混合氣氛下500℃還原1h，氮?dú)獗Ｗo(hù)下1000℃燒結(jié)1h。 整體型Ni-CeO2催化劑在甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)中具有較好的催化活性。實(shí)驗(yàn)得到優(yōu)化的工藝條件為：原料氣中CH4/O2配比1.9，反應(yīng)溫度930℃、空速為1.2×105h-1。在此條件下進(jìn)行的催化劑性能評價得到的反應(yīng)結(jié)果為：CH4轉(zhuǎn)化率為97％，H2和CO選擇性分別為92％和98％，產(chǎn)物中H2