固定化辣根過(guò)氧化物酶修飾電極的制備及其在酶生物燃料電池中的應(yīng)用.pdf

1、生物燃料電池(BFC)分為微生物燃料電池和酶生物燃料電池。由于媒生物燃料電池比微生物燃料電池產(chǎn)電量更高,已作為一類新型能源,成為各國(guó)科學(xué)家的研究熱點(diǎn)。一直以來(lái),功率問(wèn)題是影響酶生物燃料電池發(fā)展的瓶頸。通過(guò)陽(yáng)極修飾促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移,進(jìn)而提高酶生物燃料電池產(chǎn)電性能,成為當(dāng)前酶生物燃料電池的研究重點(diǎn)。本論文利用層狀金屬雙氫氧化物(LDH)和多壁碳納米管(MWNT)在固定化辣根過(guò)氧化物酶(HRP)的同時(shí),制備出電極陽(yáng)極,并測(cè)定了對(duì)酶生物燃料電池產(chǎn)電

2、性能的影響。主要研究包括:
　　 1.采用共沉淀法合成鎳鋁比為3:1的硝酸型鎳鋁層狀雙氫氧化物(Ni-Al-NO3型LDH),并以其為載體將HRP固定化后修飾玻碳(GC)電極,制得HRP/LDH/GC電極。以該電極為陽(yáng)極構(gòu)建單室酶生物燃料電池,對(duì)酶中心與陽(yáng)極表面之間的直接電子傳遞及電池的輸出功率進(jìn)行了研究。X-射線衍射(XRD)和場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡(FESEM)分析表明HRP成功插層到LDH層間,且HRP/LDH具有有序的、均勻多孔

3、結(jié)構(gòu)。采用傅里葉紅外光譜(FTIR)和圓二色光譜(CD)研究了LDH固定化HIRP的構(gòu)象變化,結(jié)果顯示,HRP保持了原有的活性,α-螺旋含量略有減少,而β-折疊含量增加,結(jié)合循環(huán)伏安法(CV)、電化學(xué)交流阻抗技術(shù)(EIS)和極化曲線分析結(jié)果表明,正是這種構(gòu)象變化促進(jìn)了HRP與電極間的直接電子傳遞。
　　 2.采用層層自組裝技術(shù)(LBL)將功能化MWNT修飾到碳紙(TP)電極表面,并制得HRP/MWNT/TP電極。以該電極作為陽(yáng)極

4、構(gòu)建了單室酶生物燃料電池。X射線光電子能譜(XPS)和掃描電鏡(SEM)顯示MWNT通過(guò)層層自組裝技術(shù)成功修飾了碳紙電極,且HRP吸附在了修飾電極表面。通過(guò)傅里葉紅外光譜(FTIR)和圓二色光譜(CD)分析,表明與MWNT作用后的HRP仍保持活性,且伴隨著α-螺旋含量降低。根據(jù)循環(huán)伏安法(CV)、電化學(xué)交流阻抗技術(shù)(EIS)和極化曲線分析結(jié)果可知,修飾陽(yáng)極酶生物燃料電池功率密度高于未修飾的TP電極,進(jìn)而證明MWNT有利于酶生物燃料電池系