改性CuY催化劑的制備及其氧化羰基化性能的研究.pdf

1、聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，獨立進行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。論文作者簽名：幽日期：：蟄箜!箜：翌：一關(guān)于學(xué)位論文使用權(quán)的說明本人完全了解太原理工大學(xué)有關(guān)保管、使用學(xué)位論文的規(guī)定，其中包括：①學(xué)校有權(quán)保管、并向有關(guān)部門送交學(xué)位論文的原件與復(fù)

2、印件；②學(xué)?？梢圆捎糜坝?、縮印或其它復(fù)制手段復(fù)制并保存學(xué)位論文；③學(xué)?？稍试S學(xué)位論文被查閱或借閱；④學(xué)?？梢詫W(xué)術(shù)交流為目的，復(fù)制贈送和交換學(xué)位論文；⑤學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學(xué)位論文在解密后遵守此規(guī)定)。簽名：壟蠲：一日期：一絲篷幺已一一一導(dǎo)師簽名：—二叁二址日期：——釜盟互產(chǎn)太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文本課題組考察了不同制備方法制備的CuY催化劑的催化性能，結(jié)果顯示采用液相離子交換法制備的CuY催化劑的催化性能最佳

3、。在此基礎(chǔ)上本文探討了草酸處理NaY分子篩對其作為載體制備的CuY催化劑的孔結(jié)構(gòu)及其氧化羰基化性能的影響；然后進一步考察了NaOH處理NaY分子篩對其作為載體制備的CuY催化劑的孔結(jié)構(gòu)及其氧化羰基化性能的影響。結(jié)合N2低溫吸附一脫附、TEM、XRD、29SiMASNMR、NH3TPD、PyIR、H2TPR和AAS等表征分析手段，對NaY分子篩作為載體制備的CuY催化劑的孔道結(jié)構(gòu)變化和甲醇氧化羰基化性能等進行了研究，主要結(jié)論如下：(1)草

4、酸處理NaY分子篩后，其作為載體制備的CuY催化劑在甲醇氧化羰基化反應(yīng)中的催化活性得到明顯的提高。草酸處理的條件為4h和O2mol／L時，酸處理NaY分子篩作為載體制備的CuY催化劑的催化性能最佳，DMC時空收率及甲醇轉(zhuǎn)化率分別提高了784％和619％，而DMC摩爾選擇性變化不大。(2)草酸處理產(chǎn)生約4nm介孔，且介孔體積增加到0079cm3儋，同時外比表面積由30m2／g增加到125m2／g。(3)堿液處理NaY分子篩后，其作為載體制

5、備的CuY催化劑在甲醇氧化羰基化反應(yīng)中的催化活性得到明顯的提高。O2mol／L的NaOH處理NaY分子篩作為載體制備的CuY催化劑的DMC時空收率、DMC摩爾選擇性及甲醇轉(zhuǎn)化率分別提高了969％，74％和122，2％。(4)堿處理后產(chǎn)生約4nm介孔，且介孔體積增加到0226cm3／g，明顯比酸處理產(chǎn)生的介孔體積O079cm3／g大，同時分子篩的外比表面積由30m2／g增加到117m2／g。(5)酸處理NaY分子篩后，其作為載體制備的Cu