鐵磷酸鋁分子篩在催化甲烷還原N-,2-O反應中的催化性能及其活性位研究.pdf

1、N2O不僅具有強大的溫室效應，同時還會嚴重破壞臭氧層，是大氣中不可忽視的污染物。工業(yè)革命以來，大氣中N2O的濃度呈逐年上升的趨勢。因此，研究如何有效脫除工業(yè)廢氣中的N2O已成為保護環(huán)境和可持續(xù)發(fā)展的重大任務之一。在諸多N2O的脫除方法中，甲烷還原法由于其獨特的優(yōu)點和良好的應用價值而受到國內(nèi)外研究人員的廣泛關注。
　　 目前，已經(jīng)開發(fā)的用于甲烷還原脫除N2O的催化劑貴金屬用量較大，成本較高；在高溫水蒸氣條件下容易失活，水熱穩(wěn)定性差

2、。由于分子篩在眾多領域都有著廣泛的應用，開展有關分子篩合成及應用的研究具有重要的意義。雜原子取代的磷酸鋁分子篩(M-AlPO-5)由于其獨特的孔道結(jié)構(gòu)和功能各異的骨架位雜原子，是諸多反應的良好催化劑。本論文主要研究了鐵磷酸鋁分子篩在甲烷還原N2O反應中的催化性能和活性位分布；在此基礎之上對鐵磷酸鋁分子篩的改性進行了探索。論文的主要內(nèi)容如下：
　　 (1)應用水熱法制備不同F(xiàn)e含量的FeAlPO-5催化劑，活性考評證明FeAlPO

3、-5催化劑具有較高的低溫活性。通過一系列的表征手段來解釋考評結(jié)果，尋找催化劑的活性位與催化性能的關系。得到如下結(jié)果：水熱法制備的FeAlPO-5催化劑具有典型的AlPO-5分子篩結(jié)構(gòu)；Fe含量對催化劑的活性及催化劑中Fe物種的分布有較大影響。
　　 (2)通過不同制備方法得到相同F(xiàn)e含量的鐵磷酸鋁催化劑，表現(xiàn)出不同的催化活性和穩(wěn)定性。以硝酸鐵為前軀體，由水熱法制得的鐵磷酸鋁分子篩，表現(xiàn)出較高的催化活性；并且在富氧和水蒸氣條件下仍

4、能保持較好的穩(wěn)定性。結(jié)合XRD、FTIR、BET、UV-Vis、和H2-TPR等表征，得到如下結(jié)果：不同制備方法得到相同F(xiàn)e含量的鐵磷酸鋁催化劑表現(xiàn)出不同的催化活性和穩(wěn)定性，原因在于不同制備方法得到的催化劑中Fe活性位的分布和狀態(tài)存在差異。
　　 (3)為了提高催化劑的低溫活性，本文通過浸漬法在活性較高的鐵磷酸鋁分子篩催化劑上負載一些具有低溫活性的貴金屬組分(Ag和Pd)，以達到進一步提高催化劑的活性，降低反應溫度的目的。研究結(jié)