2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、本文以己二酸裝置尾氣中N2O的綜合治理和資源化為對象,基于鐵改性ZSM-5、β和MCM-22三種分子篩基催化劑,較為系統(tǒng)地展開了N2O催化分解及其做為氧化劑的一步氧化苯制苯酚的研究。
   采用液相離子交換法制備了一系列用于N2O催化分解的金屬改性分子篩,在實驗評價、表征和分析的基礎(chǔ)上,詳細考察了分子篩構(gòu)型、Si/Al比、改性金屬類別、工藝條件及雜質(zhì)氣體對分子篩上N2O分解性能的影響。結(jié)果表明,(1)Fe-β分子篩具有比Fe-Z

2、SM-5和Fe-MCM-22分子篩更好的N2O催化分解性能;(2)在實驗考察范圍內(nèi),分子篩催化分解N2O的活性隨鐵離子含量的增加而提高,隨分子篩Si/Al比的增加而降低;(3)鐵源對Fe-ZSM-5分子篩性能有較大影響。以Fe2(C2O4)3·5H2O為鐵源制備的Fe-ZSM-5分子篩具有比以Fe(NO3)3·9H2O為鐵源制備的分子篩更好的N2O分解催化性能;(4)單因素實驗結(jié)果表明,微量O2的存在對分子篩上N2O分解影響不大,但微量

3、水蒸氣的存在將導致分子篩的快速失活,而微量NO的存在可明顯提高分子篩的活性。
   結(jié)合ESR、FTIR、H2-TPD、UV-vis和NH3-TPD等表征結(jié)果顯示,負載到分子篩Br(?)nsted酸性位上的Fe3+離子是N2O催化分解的活性組分,而不同構(gòu)型分子篩表面Br(?)nsted酸中心分布上的差異將導致鐵離子負載分布上的不同。其中,負載到β分子篩上的鐵離子處于較易參與反應(yīng)的直形孔道中且具有較強的氧化還原能力,因此具有較好的

4、N2O分解活性。對于ZSM-5分子篩,當以Fe(NO3)3·9H2O為鐵源時,鐵離子首先負載到分子篩的孔道交叉處(β)和Z字形孔道處(γ)的Br(?)nsted酸中心處,隨鐵含量的增加,再負載到分子篩直形孔道(α)中。當以Fe2(C2O4)3·5H2O為鐵源時,鐵離子主要負載到分子篩的直形孔道中(α)。盡管負載到以上三種位置處的Fe3+離子均具有N2O催化分解活性,但以α處的Fe3+活性最好。
   InsituDRIFT表征結(jié)

5、果顯示,NO分子可與N2O分解過程中產(chǎn)生的表面吸附O物種反應(yīng)生成NO2,從而加速了分子篩表面O的消耗速率,提高了分子篩分解N2O的活性。
   基于液相離子交換法和直接水熱合成法制備了一系列用于N2O一步氧化苯制苯酚的分子篩,系統(tǒng)考察了分子篩構(gòu)型、Si/Al比、改性金屬類別和預處理方式對N2O一步氧化苯制苯酚的分子篩性能的影響。并對分子篩的失活原因和再生方法進行了研究。子發(fā)生遷移并形成有利于苯酚生成的活性中心。在反應(yīng)中,由于吸附

6、在分子篩上的苯酚易進一步反應(yīng),生成積炭物質(zhì),造成分子篩快速失活。失活分子篩通過燒炭的方法可進行再生。其中以N2O為氧化劑再生后,分子篩活性可完全恢復。相對較為適宜的再生條件為:溫度723K、標準空速2752h-1和原料配比N2O:He(mol ratio)=1:9。
   InsituDRIFTS表征結(jié)果顯示,在N2O一步氧化苯制苯酚反應(yīng)中,苯和N2O首先分別吸附于分子篩表面的不同活性位上并反應(yīng)生成苯酚,因此,該反應(yīng)可能遵循雙活

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