2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、本文采用離子交換法(如Fe3+、Cu2+、K+、Pd2+、Ce3+和La3+等)對不同結(jié)構(gòu)(ZSM-5、MCM-22和β)分子篩進(jìn)行改性,制備了一系列用于N2O一步氧化苯制苯酚的分子篩,采用N2氣氛對分子篩進(jìn)行高溫焙燒預(yù)處理,得到不同高溫焙燒處理的催化劑樣品。 采用固定床積分反應(yīng)器并以單因素實(shí)驗(yàn)法,較為系統(tǒng)地考察了溫度、空速和原料配比等因素對反應(yīng)過程的影響,確定了相對適宜的催化劑性能評價條件:常壓、400℃、原料配比苯:N2O:

2、He(mol)=50:5:45和標(biāo)準(zhǔn)空間速度4636h-1。 基于上述確定的評價標(biāo)準(zhǔn)和制備的細(xì)粉催化劑(40-60目),詳細(xì)考察了Si/Al比(催化劑中SiO2與Al2O3摩爾比,即n(SiO2)/n(Al2O3))、Fe含量、所用金屬類別、分子篩構(gòu)型和預(yù)處理方式等對催化劑性能的影響。結(jié)果表明:(1)隨著Si/Al比的增加,N2O轉(zhuǎn)化率降低,苯酚選擇性增加;(2)隨著Fe3+含量的增加,N2O轉(zhuǎn)化率增加,苯酚選擇性降低;(3)金

3、屬Cu改性與Fe改性的催化劑性能相差甚遠(yuǎn);在Fe-ZSM-5分子篩中引入貴金屬Pd、堿金屬K和鑭系元素La、Ce等并不能起到減緩催化劑失活速率和提高催化劑壽命的作用;(4)MFI構(gòu)型的Fe-ZSM-5分子篩性能明顯優(yōu)于MWW構(gòu)型的Fe-MCM-22及BEA構(gòu)型Fe-β分子篩;(5)高溫焙燒預(yù)處理對提高苯酚選擇性及苯酚收率有利,但對分子篩活性的維持不利。相對而言,選擇800℃的焙燒預(yù)處理溫度比較適宜。 利用XRD、NH3-TPD、

4、27AlMASNMR、FTIR、XPS、UV-vis和H2-TPR等方法對Fe-ZSM-5分子篩高溫焙燒前后的性能變化進(jìn)行了表征,結(jié)果表明:(1)Fe離子以非骨架鐵的形式負(fù)載于Fe-ZSM-5分子篩的表面或孔道中,其存在態(tài)為Fe2O3;(2)高溫焙燒處理導(dǎo)致分子篩發(fā)生骨架脫鋁,并在表面形成新的五配位鋁;(3)高溫焙燒使Fe-ZSM-5表面的Fe2O3含量降低,所誘發(fā)的Fe離子表面遷移形成了更多有利于苯酚生成的活性位,因而能顯著提高苯酚的

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