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文檔簡介
1、基于等溫固定床反應(yīng)裝置(Ф21×3 mm,L450 mm.),以單因素實(shí)驗(yàn)法,系統(tǒng)考察了溫度(350~500℃)、空速(2500~10000h-1)和苯/N2O摩爾比(2~12)對Fe-ZSM-5分子篩上N2O一步氧化苯制苯酚過程規(guī)律及產(chǎn)物分布的影響(包括轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物選擇性和產(chǎn)率等),結(jié)果表明:(1)N2O轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)溫度的升高而增加,苯酚選擇性隨溫度升高逐步降低,苯酚的時(shí)空產(chǎn)率和收率隨著溫度的升高呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢。(2)高空速操
2、作有利于苯酚選擇性的提高,但會導(dǎo)致N2O轉(zhuǎn)化率的降低;適宜的空速將有利于提高苯酚的時(shí)空收率。(3)提高反應(yīng)原料中苯/N2O摩爾比有利于N2O轉(zhuǎn)化率和苯酚選擇性的提高,但過高的苯/N2O摩爾比對提高苯酚的時(shí)空產(chǎn)率不利。 采用L16(45)正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì),綜合考察了上述因素對反應(yīng)過程的影響,最終確定的相對適宜氧化條件為:溫度400℃,空速6000h-1,苯/N2O摩爾比5:1。 利用GC-MS技術(shù)獲得的產(chǎn)物分布信息和在熱力學(xué)分
3、析基礎(chǔ)上,確定了該反應(yīng)體系的主要反應(yīng)和主要副反應(yīng),提出了能合理解釋實(shí)驗(yàn)觀察現(xiàn)象的動(dòng)力學(xué)反應(yīng)圖式。 采用等溫微型積分反應(yīng)器(Ф6×2 mm,L300 mm)和在溫度380℃~450℃、苯/N2O摩爾比8~12、氣體空速大于12000 h-1條件下,對Fe-ZSM-5分子篩上N2O一步氧化苯制苯酚的本征動(dòng)力學(xué)特性進(jìn)行了較為系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)研究。依據(jù)所判識的氧化反應(yīng)圖式和基于冪函數(shù)型動(dòng)力學(xué)模型,以單純形法對動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行搜索、選優(yōu),估計(jì)
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