吸附相反應技術制備MnOx-CeO2-SiO2催化劑及其低溫選擇性催化還原NOx的研究.pdf

1、NOx是危害大氣的主要污染物之一，選擇性催化還原(SCR)技術是脫除固定源排放煙氣中NOx的最為有效的方法。近年來低溫SCR技術由于具有節(jié)能減耗和運行成本低等特點正受到越來越多研究者的關注。本文首先綜述了SCR催化劑目前的研究進展，結合課題組前期在吸附相法制備MnOx/SiO2催化劑的研究經(jīng)驗，作者采用了吸附相反應技術來制備了MnOx/CeO2/SiO2脫硝催化劑，以繼續(xù)探索催化劑的低溫活性和對反應過程進行深入探究。
　　在吸附法

2、制備納米Mn基催化劑的前期研究基礎上，考察了Ce、Cu、Fe、Co、Zr五種金屬氧化物修飾的Mn基催化劑。通過活性測試和分析表征結果發(fā)現(xiàn)，Ce的加入能夠增加活性組分Mn3O4的分散性，增強催化劑的儲氧能力和表面酸性，大幅度地提高催化劑的低溫SCR活性。接著通過考察MnOx/CeO2/SiO2系列催化劑CeO2負載量影響發(fā)現(xiàn)，催化劑表面的Mn離子能夠進入CeO2晶格，形成氧空穴，催化劑催化活性主要受催化劑氧空穴濃度的影響。通過考察Mn元素

3、負載量影響發(fā)現(xiàn)，氧空穴濃度并不是左右催化劑活性的唯一決定因素，單一方面的優(yōu)勢并不能給催化劑帶來最佳活性。
　　為了改善Mn與Ce的相互作用方式，進而調控催化劑的氧空穴濃度，我們改變了吸附法制備MnOx/CeO2/SiO2過程中Mn與Ce加入方式、吸附順序、醇熱溫度，結果表明:改善Mn與Ce的相互作用方式能改變催化劑氧空穴濃度，催化劑活性隨氧空穴濃度升高而升高，但氧空穴濃度達到較高水平時，有足夠的NO向NO2轉變，繼續(xù)提高氧空穴濃度