MC(M=W、Mo、V)-C同步制備及在甲醇電催化氧化中的應(yīng)用.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)是目前被廣泛關(guān)注和研究的低溫燃料電池之一。甲醇燃料儲存量豐富，價格低廉，運(yùn)輸安全，高能量密度，便攜式和“零”排放等優(yōu)點(diǎn)得到廣泛關(guān)注而相繼發(fā)展起來。但是，其陽極甲醇電氧化的催化劑多數(shù)以Pt基為主，導(dǎo)致DMFC成本較高。另外，Pt基催化劑的催化效率較低，同時在甲醇氧化過程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物（羰基物）會導(dǎo)致Pt基催化劑中毒，因此DMFC的商業(yè)化仍然是一個難題。現(xiàn)今，如何降低Pt用量、提高Pt的催化效率，這一研究對推動

2、DMFC的應(yīng)用有著極其重要的意義。由于過渡金屬碳化物（如鎢、鉬、釩）有類鉑性質(zhì)、高穩(wěn)定性和抗CO中毒等特點(diǎn)而引起廣泛關(guān)注，因此可以在降低Pt用量的同時提高Pt的催化活性與穩(wěn)定性。基于以上考慮，我們采用簡單的方法制備了過渡金屬碳化物（如鎢、鉬、釩）/多孔石墨化碳，碳化釩/石墨化碳及碳化釩/石墨烯復(fù)合物，并在這些復(fù)合物上負(fù)載了小尺寸、高分散性的Pt納米粒子，這類催化劑具有優(yōu)異的甲醇電氧化催化性能。本論文主要開展以下三方面研究內(nèi)容:
　

3、　 1、采用一步法合成碳化釩/石墨烯(VC/GN)的復(fù)合體:以石墨烯為載體，將其浸漬在NH4VO3溶液中，使VO3-浸漬到石墨烯上。在惰性氣氛下高溫碳化后，制備VC/GN的復(fù)合體。通過調(diào)節(jié)NH4VO3與石墨烯比例，制備了不同VC含量的VC/GN復(fù)合物，并研究這種復(fù)合體作為甲醇電氧化催化劑載體的應(yīng)用。
　　 2、以葡萄糖作為碳源，Ni2+和正硅酸乙酯分別作為石墨化催化劑和造孔劑，基于離子配位作用與鎢（鉬、釩）源混合，制備了碳化鎢

4、（鉬、釩）/多孔石墨化碳復(fù)合物，并研究了這種復(fù)合體在甲醇燃料電池陽極催化劑載體方面的應(yīng)用。
　　 3、以陰離子交換樹脂作為碳源，基于離子交換原理在離子交換樹脂的骨架中引入VO3-和[Fe(CN)6]4-離子，分別作為釩源和石墨催化劑。經(jīng)過惰性氣氛下碳化，用鹽酸去除催化劑后，得到碳化釩/石墨化納米碳(VC/GC)復(fù)合物。另外，可以通過改變?nèi)芤褐蠽O3-的濃度合成不同VC含量的VC/GC復(fù)合物。同時研究了合成的復(fù)合體在甲醇電氧化催化