煤加氫氣化化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型及汞的形態(tài)演化機理研究與數(shù)值模擬.pdf

1、本論文在收集大量文獻資料，借鑒和吸收前人研究成果基礎(chǔ)上，立足于近零排放煤利用系統(tǒng)，利用化學(xué)熱力學(xué)、化學(xué)動力學(xué)及數(shù)值模擬等手段，針對噴流加氫氣化床中的C-H的反應(yīng)機理與汞形態(tài)的演化進行研究，主要內(nèi)容包括： 建立了噴流加氫氣化床中的相關(guān)反應(yīng)物的化學(xué)平衡熱力學(xué)模型、基于基元反應(yīng)的詳細機理化學(xué)動力學(xué)模型及對應(yīng)的簡化機理化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型，并使用ChemKin軟件模擬研究了各種影響汞形態(tài)轉(zhuǎn)化和氣化產(chǎn)物組分的因素，預(yù)測了氣化爐出口的汞的形態(tài)

2、分布以及氣化產(chǎn)物的成分，并與實驗進行了相互對照。本文同時利用Fluent軟件分別采用PDF模型和引入簡化機理化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型的Species Transport模型對一噴流加氫氣化床進行了數(shù)值模擬，同樣考察了各種影響因素，并與實驗及ChemKin軟件的計算結(jié)果進行了交叉比較。 模型的計算結(jié)果和數(shù)值模擬的結(jié)果均指出：汞在噴流加氫氣化床中的主要存在形式是氣態(tài)單質(zhì)汞；反應(yīng)壓力的增加會有利于汞的氧化及氣化過程的進行；氫煤質(zhì)量比的增加會

3、增加碳轉(zhuǎn)化率，但是對氣化產(chǎn)物組分的影響不一定是正面的，并且會抑制汞的氧化；反應(yīng)溫度對汞的氧化及氣化過程的影響則結(jié)果不一，熱力學(xué)模型、動力學(xué)模型以及部分數(shù)值模擬認為溫度上升會抑制汞的氧化，并且會降低碳轉(zhuǎn)化率，而其它數(shù)值模擬則認為溫度上升會促進汞的氧化、提高碳轉(zhuǎn)化率。此外，熱力學(xué)模型還指出煤中S元素的增加會有利于汞的氧化。 熱力學(xué)模型、動力學(xué)模型和數(shù)值模擬均與實驗顯示了趨勢上的吻合，但模型與數(shù)值模擬對碳轉(zhuǎn)化率的預(yù)測結(jié)果均比實驗值偏高