2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、SAPO-34是一種具有類似天然菱沸石的結(jié)構(gòu)(CHA)結(jié)晶硅鋁磷酸鹽微孔分子篩,其拓撲結(jié)構(gòu)由雙六元環(huán)通過四元環(huán)連接而成的層狀結(jié)構(gòu)以ABC順序堆積組成,形成一系列規(guī)整的橢球形籠(7×10A),這些橢球形籠通過八元環(huán)的窗口(3.8×3.8 A)相互連接,具有三維交叉孔道(上[001]83.8×3.8***),孔口有效直徑為0.43~0.50nm(隨八元環(huán)形狀而變化),具強擇形性,SAPO-34具有小孔結(jié)構(gòu)、中等強度的酸性,孔道密度高,可利用

2、的比表面大,熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性很高,是MTO反應(yīng)中研究最多的材料之一。又因其有較好的吸附性能,故CO2/CH4分離性能也較好。向SAPO-34的骨架中引入雜原子是調(diào)變其酸性、改善其催化性能常用的傳統(tǒng)方法之一。近幾年,具有各種形貌以及多級結(jié)構(gòu)的無機材料被廣泛地研究,這些特殊的形貌以及多級結(jié)構(gòu)賦予了該種材料一些其傳統(tǒng)的對應(yīng)體所不具有的優(yōu)異的、特殊的性能。對分子篩而言,如能被構(gòu)筑成具有各種形貌或者多級結(jié)構(gòu)的材料,以改變其形貌從而改變其相關(guān)擴

3、散通道的長度,這對于延緩結(jié)焦、延長催化劑的壽命、提高CO2/CH4分離效果而言將具有十分重要的意義。
   1.合成了一系列的不同摻雜量的TiSAPO-34和BSAPO-34,并對所摻的雜原子是否進入到SAPO-34的骨架當(dāng)中進行了一系列的表征。通過各種表征表明,Ti和B均被引入到了SAPO-34的骨架之中。
   2.以甘氨酸、賴氨酸、天冬酰胺、天冬氨酸、谷氨酰胺作為添加劑在160℃的稍低溫度下合成SAPO-34。在1

4、60℃時SAPO-34的晶化時間比較長(約96 h),但加入甘氨酸晶化48 h SAPO-34的產(chǎn)率已高達(10±1)%,且晶粒較小,這可能是由于縮短了SAPO-34的成核時間,從而促進了SAPO-34的晶化、縮短了晶化時間,其原因可能是由于甘氨酸的等電點與合成體系的pH相近,甘氨酸起到緩沖溶液的作用能夠?qū)⒎磻?yīng)液的pH維持在合適的范圍。加入賴氨酸則會抑制SAPO-34的晶化,即使把晶化時間延長至96 h,產(chǎn)物的產(chǎn)率仍舊非常低,這可能是由

5、于賴氨酸與其中的Al絡(luò)合使得Al源溶解,或者是賴氨酸的體積較大。由于天冬酰胺與Al的絡(luò)合作用,加入天冬酰胺得到的是核桃狀或者具有片層結(jié)構(gòu)的啞鈴狀形貌的氨基酸絡(luò)合物,而加入天冬氨酸、谷氨酰胺同樣也得到了類似的結(jié)果。單個的氨基(-NH2)、羧基(-COOH)或者兩者的組合體即氨基酸官能團并不能影響形貌,就氨基酸官能團本身而言,它可以促使SAPO-34快速成核從而加速其晶化過程、縮短其晶化時間。氨基酸的作用在很大程度上受其官能團側(cè)鏈的鏈長及其

6、官能團的影響,當(dāng)R基團的影響掩蓋氨基酸官能團的影響時,氨基酸則主要表現(xiàn)R基團的影響,尤其當(dāng)R基團中含有某些特殊基團時會更加明顯。
   3.以各種無機電解質(zhì)及EDTANa2作為添加劑合成SAPO-34,除SAPO-34原有的方塊形貌之外,還得到了一些圓球、桿狀及長平板狀,但圓球狀的產(chǎn)物為致密相的物質(zhì),形貌的變化應(yīng)該是由于NO3-、SO42-以及EDTA在其中起到某種作用所致。除了對產(chǎn)物的形貌有影響之外,加入的無機電解質(zhì)及EDTA

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