苯-氧氣及丁醇-氧氣火焰的VUV光電離研究.pdf

1、本文利用真空紫外光電離質(zhì)譜詳細(xì)研究了苯/氧氣和丁醇/氧氣火焰,討論了苯火焰及丁醇火焰中的大多數(shù)燃燒中間體的鑒定，并給出了苯/氧氣火焰的化學(xué)結(jié)構(gòu)和動力學(xué)模型。 第一章綜述和評價了燃燒研究中的一些實驗及理論方法，并介紹了和本論文有關(guān)的一些基本概念。與其它的燃燒診斷方法相比較，分子束質(zhì)譜結(jié)合可調(diào)的真空紫外光電離技術(shù)有更多的優(yōu)點，這包括：高的信噪比、軟電離以及在很寬的范圍內(nèi)連續(xù)可調(diào)的光子能量。這些優(yōu)點將有利于復(fù)雜燃燒體系中各物種的鑒定和

2、濃度測量。 第二章對于燃燒實驗站、實驗程序及理論計算方法進(jìn)行了詳細(xì)的描述，尤其著重介紹了分子束和反射式飛行時間質(zhì)譜計的結(jié)構(gòu)及原理。 第三章討論了苯/氧火焰中大多數(shù)燃燒中間體的鑒定。對于確定質(zhì)量數(shù)的燃燒中間體的鑒定有如下幾種不同的方法：(1)比較測量的電離能與已知的或計算的電離能；(2)比較測量的光電離效率曲線與已知的純物質(zhì)的光電離效率曲線；(3)比較測量的光電離效率曲線與基于弗蘭克—康頓因子擬合的光電離效率曲線。

3、 第四章討論了苯/氧火焰的空間結(jié)構(gòu)及動力學(xué)模型。通過近閾值光電離質(zhì)譜推導(dǎo)得到了最大到C16H10的絕大多數(shù)燃燒中間體的摩爾分?jǐn)?shù)曲線，并用Pt/Pt-13％Rh熱電偶測量了火焰溫度。相比于以前的苯/氧實驗，我們給出了很多在第三章新觀察到的物種的摩爾濃度。一些高度不飽和的烴類自由基如C2H、C3H和C4H在苯/氧火焰中的濃度大約為10-6到10-5量級；而那些分子量大于80的較重的分子的摩爾分?jǐn)?shù)在10-5到10-3量級。另一方面，我們用包含