cis-和trans-丙環(huán)唑金屬配合物的合成、緩釋性能與生物活性研究.pdf_第1頁(yè)
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1、丙環(huán)唑(propiconazole)是一種具有保護(hù)和治療作用的內(nèi)吸性三唑類(lèi)殺菌劑,廣泛應(yīng)用于防治子囊菌、擔(dān)子菌和半知菌所引起的植物病害,特別是對(duì)小麥根腐病、白粉病、水稻惡苗病等具有良好的防治效果?;瘜W(xué)名稱(chēng)為(±)1-[2-(2,4-二氯苯基)-4-丙基-1,3-二氧戊環(huán)-2-基]甲基-1H-1,2,4-三氮唑,在其結(jié)構(gòu)的二氧戊環(huán)上含有2個(gè)手性碳原子,具有2對(duì)cis-和trans-對(duì)映體。
   近年來(lái),以農(nóng)藥為配體的金屬配合物逐

2、漸被科研工作者重視,因?yàn)樗粌H保持甚至提高了農(nóng)藥本身的生物活性,而且擴(kuò)大了活性范圍,降低了農(nóng)藥的毒性,還可以作為一種緩釋技術(shù),使農(nóng)藥能夠提高持效,延長(zhǎng)半衰期,降低對(duì)哺乳動(dòng)物的毒性等。本文合成了20種cis-和trans-丙環(huán)唑的金屬配合物,并分別研究了兩類(lèi)金屬配合物的配位能力、緩釋性能及殺菌活性,期望能夠開(kāi)發(fā)出對(duì)環(huán)境更友好、殺菌活性更高的丙環(huán)唑金屬配合物殺菌劑,為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)服務(wù)。
   首先,本文對(duì)cis-和trans-丙環(huán)唑金屬

3、配合物的合成與表征開(kāi)展了研究。采用先環(huán)化后溴化再與硝酸成鹽的方法合成出丙環(huán)唑原藥。采用柱層析的方法分離丙環(huán)唑的cis-和trans-異構(gòu)體。利用cis-和trans-丙環(huán)唑與過(guò)渡金屬鹽在乙醇或甲醇中反應(yīng),合成了20種cis-和trans-丙環(huán)唑金屬配合物M1(cis-L)2Y2,M1(trans-L)2Y2和M2(cis-L)4Y2,M2(trans-L)4Y2(M1=Zn(Ⅱ),Co(Ⅱ),Cu(Ⅱ);M2=Mn(Ⅱ),Ni(Ⅱ);Y

4、=OAc,Cl,ClO4和NO3)。采用原子吸收、元素分析、紅外光譜及紫外光譜等對(duì)所合成的cis-和trans-丙環(huán)唑金屬配合物進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征。
   其次,對(duì)cis-和trans-丙環(huán)唑金屬配合物的緩釋性能進(jìn)行了研究。發(fā)現(xiàn)cis-和trans-丙環(huán)唑兩類(lèi)配合物在水中具有不同的釋放速率,但釋放趨勢(shì)相似。cis-丙環(huán)唑配合物釋放速率均小于相應(yīng)過(guò)渡金屬的trans-丙環(huán)唑配合物。其中,丙環(huán)唑鈷配合物釋放配體速率最低,且cis-丙環(huán)唑

5、鈷配合物經(jīng)96h可釋放配體75%,小于相應(yīng)的trans-丙環(huán)唑鈷配合物(84%)。同時(shí)發(fā)現(xiàn),溫度,pH值或包膜影響配合物釋放配體的速率。溫度降低、pH升高或包膜均會(huì)降低配合物釋放配體的速度。如溫度為5℃、或者pH為14、或者PVA包膜條件下,96h后Zn(cis-L)2Y2釋放配體約60%,比正常條件(25℃、pH為7、未包膜)時(shí),釋放速率減緩了近30%。但添加金屬鹽不能改變配合物釋放配體的速率。
   最后,對(duì)cis-和tra

6、ns-丙環(huán)唑金屬配合物生物活性進(jìn)行了研究。測(cè)定了cis-和trans-丙環(huán)唑及各自金屬配合物對(duì)蔬菜灰霉病菌(Botrytiscinera)、小麥紋枯病菌(Rhizoctoniacerealis)、黃瓜炭疽菌(Colletotrichumorbiculare)、小麥赤霉病菌(Gibberellazeae)和水稻惡苗病菌(Fussriummoniliforme)的EC50值。結(jié)果表明,cis-丙環(huán)唑的殺菌活性是trans-丙環(huán)唑的3.39~

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