多溴聯(lián)苯醚的人體暴露及風(fēng)險評估研究.pdf

1、多溴聯(lián)苯醚(Polybrominated Diphenyl Ethers，以下簡稱PBDEs)作為一種溴代阻燃劑，已經(jīng)被廣泛的應(yīng)用于工業(yè)產(chǎn)品和家庭用品中。近些年來，在大氣、水體、沉積物和土壤、生物體及人體內(nèi)中普遍檢測出了PBDEs的存在且濃度呈現(xiàn)增長的趨勢，其分布的廣泛性、難降解性和對人體健康的不確定性已引起人們的普遍關(guān)注。關(guān)于PBDEs環(huán)境問題的研究已成為當(dāng)前環(huán)境科學(xué)的一大熱點，而我國對多溴聯(lián)苯醚的分析方法和污染調(diào)查研究僅處于起步階段

2、。
　　 本研究采用索氏提取、濃硫酸及氧化鋁柱凈化和氣相色譜－離子阱質(zhì)譜檢測建立了環(huán)境樣品中痕量多溴聯(lián)苯醚的分析方法。優(yōu)化了二級質(zhì)譜測定PBDEs的一系列參數(shù)，結(jié)果表明，選取PBDEs的分子離子[M]+作為母離子比[M-2Br]+有更好的靈敏度和抗干擾性；各PBDEs的相對豐度在“q”值為0.3時優(yōu)于0.225和0.45；最優(yōu)共振激發(fā)電壓隨著溴原子取代個數(shù)的增加而增加。對實際環(huán)境樣品的應(yīng)用表明所建立的方法具有樣品預(yù)處理簡單、靈敏

3、度高、檢出限低等特點，滿足環(huán)境和人體樣品中痕量PBDEs的定性定量檢測。
　　 對150個普通人群血清樣品中的多溴聯(lián)苯醚進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，其中總的PBDEs濃度為0.48到1980 ng g-1脂肪，中間值為7.08 ng g-1脂肪?！芇BDE3-7(BDE-28，-47，-99，-100，-153，-154和-183之和)濃度的中間值和平均值分別為2.90和3.99 ng g-1脂肪。這一結(jié)果介于歐洲所報道的水平，但是遠(yuǎn)

4、遠(yuǎn)低于美國所報道的數(shù)值。通過分析PBDEs濃度與個人因素的相關(guān)關(guān)系，發(fā)現(xiàn)保潔人員體內(nèi)PBDEs含量顯著高于學(xué)生和交通警察；男性體內(nèi)PBDEs含量高于女性；PBDEs含量與年齡和身體質(zhì)量指數(shù)沒有相關(guān)關(guān)系。在PBDEs同系物組成方面，高溴代聯(lián)苯醚占有較大比重，尤其是BDE-209占總PBDEs含量的80.4％，其他七種常見的PBDEs同系物比重依次為：BDE-47>BDE-99>BDE-183>BDE-153>BDE-28>BDE-100>

5、BDE-154。這種PBDEs水平和同系物分布特征與我國市場上各多溴聯(lián)苯醚產(chǎn)品的使用狀況及PBDEs在人體內(nèi)的代謝有關(guān)。
　　 對11個混合母乳樣品中的PBDEs(包括BDE-28，-47，-99，-100，-153，-154，-183和-209)進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，母乳樣品中總的PBDEs濃度在1.7-4.5ng g-1脂肪之間，中間值為2.5ng g-1脂肪。與世界水平相比，略高于歐洲，而遠(yuǎn)低于北美。在同系物的組成方面，以

6、BDE-28、-47、-153和-183為主，其中BDE-183的含量最高，達(dá)到總PBDEs的30.3％。與歐美相比，中國人體母乳中BDE-28的含量較高，達(dá)15％； BDE-99含量降低，僅占PBDEs總量的6.2％。較低的R值(BDE-47，-99，-100之和與BDE-153，-154之和的比值)表明母乳中高溴代聯(lián)苯醚占較大比重，這同樣與我國市場上各多溴聯(lián)苯醚產(chǎn)品的使用狀況。另外，根據(jù)隨采樣獲得的問卷數(shù)據(jù)，分析了職業(yè)、生活方式、飲

7、食習(xí)慣等因素對PBDEs濃度和同系物分布的影響。結(jié)果表明，人體內(nèi)PBDEs與接觸電器時間有顯著的相關(guān)關(guān)系，而與飲食習(xí)慣關(guān)系不大，各暴露途徑的具體影響還需要進(jìn)一步的研究。
　　 應(yīng)用建立的分析方法對天津市市民菜籃子中五類29種常見食品的PBDEs進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，肉類和水產(chǎn)品中多溴聯(lián)苯醚的含量較高，分別為339.9和473.8pg g-1鮮重，其中豬肉中PBDEs含量最高，為1147.8pg g-1鮮重；水果蔬菜及植物油中都沒

8、有檢出PBDEs。這些食品中多溴聯(lián)苯醚的含量與歐洲在同一水平，但比北美地區(qū)食品中的含量低。在同系物組成方面，以毒性較大的低溴代聯(lián)苯醚同系物BDE-47和BDE-99為主，尤其是魚類，BDE-47占到總PBDEs含量的76.8％，可作為魚類食品受PBDEs污染程度的標(biāo)志物。此研究指出我國的食品已經(jīng)受到PBDEs的污染，飲食是人體攝入PBDEs的重要途徑之一。
　　 應(yīng)用建立的分析方法對天津18個普通室內(nèi)環(huán)境中灰塵樣品的PBDEs進(jìn)

9、行了分析。結(jié)果表明總PBDE(包括21種PBDEs同系物)濃度在87，2-3766.1 ngg-1之間，中間值和平均值分別為424.7和987.5 ng g-1。此水平高于德國(中間值74 ng g-1，范圍17-550 ng g-1)，而遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于澳大利亞(中間值1200 ng g-1，范圍500-13，000 ng g-1)、英國(中間值10，000 ng g-1，范圍950-54，000 ng g-1)和美國(中間值4200 ng

10、g-1，范圍520-29，000 ng g-1)。在同系物組成方面，BDE-209是主要的同系物，占總PBDEs的75.0％。BDE-47、BDE-99、BDE-183、BDE-204、BDE-207和BDE-206是除BDE-209之外的主要同系物。從可能的工業(yè)品來源看，工業(yè)五澳聯(lián)苯醚、八溴聯(lián)苯醚和十溴聯(lián)苯醚的比例分別為7.8％，4.5％和75.0％。此研究表明我國的室內(nèi)灰塵中PBDEs有相當(dāng)程度的污染，可能是人體攝入PBDEs，尤其

11、是高溴代PBDEs的重要途徑之一。
　　 根據(jù)得到的母乳、典型食品和室內(nèi)灰塵中PBDEs的數(shù)據(jù)，計算得到一個嬰兒每天通過母乳攝入PBDEs的平均量為67.2ng，通過室內(nèi)灰塵攝入PBDEs的量為98.8ng；一個成年人每天通過食品攝入PBDEs的平均量為79，4ng，通過室內(nèi)灰塵攝入PBDEs的量為49.3ng。根據(jù)EPA規(guī)定的人體可攝入PBDEs計量，我國普通人群從食品和室內(nèi)灰塵攝入的PBDEs短期內(nèi)不會影響到人類的健康，而長