光催化降解多溴聯(lián)苯醚的研究.pdf

1、多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)是一種重要的溴系阻燃劑，其親脂性強、化學性質穩(wěn)定，屬于典型的難降解有機污染物。目前，在電子、電器家具、建筑材料等行業(yè)中多溴聯(lián)苯醚有著廣泛的應用。隨著多溴聯(lián)苯醚在環(huán)境中含量的不斷增加已造成全球性的環(huán)境污染，嚴重危害了生態(tài)系統(tǒng)和人體的健康。因此，尋求一種合理的多溴聯(lián)苯醚處理及修復技術也變得越來越重要。
　　 本文選取被廣泛應用的十溴聯(lián)苯醚(BDE-209)作為研究對象，研究了在模擬太陽光光催化體系中對其的降解

2、效果和降解機理，以期對理論研究和實際應用提供相關的基礎數(shù)據(jù)。本研究由以下三部分組成。
　　 第一部分：采用高效液相色譜法作為十溴聯(lián)苯醚的檢測方法，參閱相關文獻，確定了相應的檢測條件；實驗以模擬太陽光作為光源，在氮氣保護下，研究了TiO2懸浮體系中十溴聯(lián)苯醚的光催化降解反應。研究發(fā)現(xiàn)，TiO2懸浮體系可以有效的實現(xiàn)對BDE-209的催化降解。實驗考查了各種影響因素，如光源、催化劑的投加量、BDE-209的起始濃度、空穴清除劑對光催

3、化降解的影響。在此基礎上研究了其光催化反應動力學。結果表明當TiO2投加量為1g/L，BDE-209的起始濃度為20mg/L，空穴清除劑選用甲醇時BDE-209的降解效率最高，光照反應150min后降解率可達到78.6％。光催化反應符合一級反應動力學，反應速率常數(shù)為0.0103min-1。
　　 第二部分：為了進一步提高BDE-209的光催化降解效果，以20W紫外燈作為光源，在TiO2懸浮體系中，在氮氣保護和空穴清除劑的作用下，

4、采用光催化還原法，還原銀離子制備了Ag/TiO2。并利用透射電鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、能譜分析(EDS)等手段進行表征。結果發(fā)現(xiàn)，光催化還原法有效的將Ag沉積到TiO2表面。以模擬太陽光作為光源，以制備的Ag/TiO2作為催化劑，用量為1g/L，BDE-209的起始濃度為20mg/L，空穴清除劑選用甲醇時進行光催化降解實驗。結果表明，經(jīng)模擬太陽光光照，30min內BDE-209降解率達到96%，60min內即實現(xiàn)全部降解，降

5、解率較TiO2懸浮體系大大提高。
　　 第三部分：采用GC-EI/MS和GC-CI/MS兩種方法作為光催化降解產(chǎn)物的檢測方法，確定檢測條件，并對TiO2懸浮體系的光催化降解產(chǎn)物進行定性分析。結果表明，降解產(chǎn)物中檢測到一系列低溴代產(chǎn)物的生成，反應1h后六溴聯(lián)苯醚出現(xiàn)，反應2h后五溴聯(lián)苯醚出現(xiàn)，反應6h后出現(xiàn)少量三溴聯(lián)苯醚。隨著反應的進行，產(chǎn)物所含溴的數(shù)量逐漸減少。由降解產(chǎn)物推斷光催化反應機理為：逐級還原脫溴的過程。催化劑受光激發(fā)產(chǎn)