雙金屬納米粒子修飾電極的電催化及無(wú)試劑電化學(xué)免疫傳感器研究.pdf

1、納米粒子具有優(yōu)良的電學(xué)、磁學(xué)、光學(xué)性質(zhì)以及優(yōu)越的生物相容性，在生化免疫分析、電化學(xué)、材料學(xué)、電子學(xué)、生物醫(yī)藥以及臨床診斷等領(lǐng)域越來(lái)越顯示其重要的作用，本論文旨在合成和構(gòu)建生物相容性好、催化性能強(qiáng)的單金屬或雙金屬納米粒子修飾電極，探討其在生物分析以及生物傳感器方面的應(yīng)用。主要工作分為二個(gè)部分： 第一部分，首先，用化學(xué)還原法制備了Au@Pt核殼結(jié)構(gòu)雙金屬納米粒子，并通過(guò)自組裝方式將其修飾到金電極上，制得Au@Pt/PVP/Au修飾電

2、極(CME)?？疾霢u@Pt/PVP/Au CME的電化學(xué)行為及電催化性能。研究和比較了Au@Pt/PVP/Au CME對(duì)中、酸性介質(zhì)中甲醛的電催化性質(zhì)。實(shí)驗(yàn)表明，Au@Pt/PVP/AuCME對(duì)中、酸性介質(zhì)中的甲醛有良好的電催化作用，催化能力明顯優(yōu)于單獨(dú)納米金或納米鉑修飾電極，在酸性情況下對(duì)甲醛響應(yīng)的線(xiàn)性范圍為10～400μg/g，檢測(cè)限為4μg/g；中性情況下對(duì)甲醛響應(yīng)的線(xiàn)性范圍為2～760μg/g，檢測(cè)限為1μg/g。 其

3、次，采用電化學(xué)沉積法直接制備了Au＠Pt核殼納米粒子修飾電極(Au@Pt/GC CME)，通過(guò)改變合成雙金屬納米粒子時(shí)的Au、Pt材料比例，考察不同材料比例的Au@Pt雙金屬納米粒子對(duì)電極電化學(xué)行為及電催化性能的影響。研究和比較了該修飾電極對(duì)中性介質(zhì)中亞硝酸根(NO2-)以及多巴胺(DA)的電催化性質(zhì)，對(duì)NO2-、DA響應(yīng)的范圍分別為5×10-5～5.8×10-3mol/L和2～72μg/g，檢測(cè)限分別達(dá)到2×10-5mol/L和1μg

4、/g?？梢杂糜趯?duì)微量甲醛以及NO2-、DA的定量測(cè)定。研究結(jié)果證明，Au與Pt之間存在協(xié)同催化作用，雙金屬納米粒子更有利于提高修飾電極的電催化性能。 第二部分，將粒徑均勻、生物相容性好的金納米粒子和電子媒介體3,3’,5,5’-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)通過(guò)自組裝方式修飾到電極上，得到了基于NGs/TMB/Nafion膜的無(wú)試劑電化學(xué)免疫傳感器，采用循環(huán)伏安和交流阻抗譜法，考察固載在電極表面的羊抗鼠抗體(Anti-MIgG)與鼠抗原

5、(MIgG)之間的免疫反應(yīng)以及條件(pH值、培育時(shí)間、培育溫度等)。實(shí)驗(yàn)表明，在pH=5.0的HAc-NaAc溶液中有良好的電化學(xué)響應(yīng)，納米金(NGs)在其中起到了很好的傳導(dǎo)電子以及擴(kuò)展抗體固載量作用，在最佳實(shí)驗(yàn)條件下：pH=5.0、培育時(shí)間為30min、培育溫度為37℃，該電化學(xué)免疫電極的循環(huán)伏安行為顯示對(duì)MIgG有靈敏的響應(yīng)及較寬的線(xiàn)性檢測(cè)范圍，對(duì)MIgG的響應(yīng)范圍為20-120ng/mL，檢測(cè)限達(dá)到ng/mL級(jí)。該免疫修飾電極具有